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使用最先進(jìn)的富Ni層狀氧化物(LiNi_xCo_yMn_1?x?yO₂, x > 0.5)，作為鋰離子電池的正極材料，可以將能量和功率密度推到比目前可用的更高的水平。

然而，與各向異性晶格應(yīng)變和應(yīng)力相關(guān)的體積變化，在鋰(脫)插層過(guò)程中會(huì)導(dǎo)致正極材料嚴(yán)重的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定和電化學(xué)衰變，當(dāng)電池在高電壓(高于4.5 V)下工作時(shí)，這種情況會(huì)進(jìn)一步放大，這對(duì)釋放其高能至關(guān)重要。盡管目前經(jīng)過(guò)研究界的大量努力，一種內(nèi)在的應(yīng)變抑制方法直接緩解晶格應(yīng)變的持續(xù)積累，仍然是難以捉摸的。

在此，來(lái)自浙江大學(xué)吳天品&陸俊等研究者通過(guò)在層狀結(jié)構(gòu)中引入相干鈣鈦礦相作為“鉚釘”，通過(guò)釘扎效應(yīng)顯著減輕了有害的結(jié)構(gòu)演變。相關(guān)論文以題為“Strain-retardant coherent perovskite phase stabilized Ni-rich cathode”于2022年11月02日發(fā)表在Nature上。

在插入化學(xué)過(guò)程中產(chǎn)生的各向異性晶格應(yīng)變和應(yīng)力，通常引起晶體結(jié)構(gòu)疲勞，包括裂紋的形成。因此，零應(yīng)變插入材料的發(fā)展，如鋰鈦氧化物，決定了優(yōu)越的電化學(xué)性能。不幸的是，當(dāng)使用合成和晶體化學(xué)來(lái)維持理想情況時(shí)，富鎳層狀氧化物的應(yīng)變調(diào)節(jié)是具有挑戰(zhàn)性的，以避免缺陷和相純度，從而保留機(jī)械化學(xué)降解問(wèn)題。

在插入層狀氧化物時(shí)，由于鋰離子的插入和抽離，本質(zhì)上無(wú)法避免晶格應(yīng)變。該菌株主要來(lái)源于氧化還原離子半徑的變化和氧的庫(kù)侖排斥力。前者有助于過(guò)渡金屬氧八面體(TMO₆)的收縮，降低了整個(gè)充能過(guò)程中的晶格參數(shù)a(b)。后一種靜電相互作用(O-O和O-Li-O)的變化，會(huì)嚴(yán)重地改變材料的c-間距，這種變化在高壓區(qū)域極其嚴(yán)重，在那里c-間距會(huì)迅速坍塌。這些各向異性晶格位移共同導(dǎo)致晶格應(yīng)變的積累，并導(dǎo)致不可逆相變，這被廣泛認(rèn)為是層狀氧化物惡化的根源。

通過(guò)元素?fù)诫s、微結(jié)構(gòu)工程和單晶開(kāi)發(fā)等多種方法，對(duì)晶格變化引起的結(jié)構(gòu)退化，進(jìn)行了大量的研究。不幸的是，由于層狀氧化物中各向異性晶格參數(shù)不可避免的內(nèi)在演化，這些典型方法無(wú)法解決晶格位移問(wèn)題，這是導(dǎo)致結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的根本原因?？紤]到這一點(diǎn)，找到一種有效的方法來(lái)調(diào)節(jié)上升的晶格應(yīng)變，是實(shí)現(xiàn)高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的必要條件。受建筑建筑領(lǐng)域鉚釘功能的啟發(fā)，研究者提出通過(guò)在分層結(jié)構(gòu)中引入應(yīng)變抑制相來(lái)防止體積變化，可以創(chuàng)建一個(gè)健壯的晶體結(jié)構(gòu)。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，關(guān)鍵是選擇能調(diào)節(jié)鋰離子從固體基體中插入和提取過(guò)程中晶格應(yīng)變變化的應(yīng)變抑制相。

在這里，研究者尋找到一種相，它包含穩(wěn)定的物理結(jié)構(gòu)和與層狀結(jié)構(gòu)氧化物良好的晶格匹配，從而得到了La₄[LiTM]O₈ (LLMO, TM = Ni, Co, Mn)的層狀鈣鈦礦變相，可以使用它作為應(yīng)變抑制劑。首先，穩(wěn)定的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)結(jié)合了層狀結(jié)構(gòu)和巖鹽結(jié)構(gòu)，是層狀結(jié)構(gòu)負(fù)極的絕佳匹配，可以促進(jìn)應(yīng)變抑制策略。其次，LLMO與層狀氧化物之間的晶格參數(shù)相似性，保證了相干生長(zhǎng)的可能性。最后，LLMO可以通過(guò)優(yōu)化的層狀氧化物合成方法來(lái)實(shí)現(xiàn)，從而消除了進(jìn)一步處理引起的額外結(jié)構(gòu)復(fù)雜性。

在此基礎(chǔ)上，研究者成功地將應(yīng)變阻相引入到最先進(jìn)的富Ni層狀材料LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM)中。這種材料在所有循環(huán)中都表現(xiàn)出晶格應(yīng)變的顯著抑制，這是由從電子、局部原子結(jié)構(gòu)到粒子和電極水平的高級(jí)表征所顯示的。這種大大減輕了層狀氧化物中的晶格應(yīng)變的結(jié)果，在高截止電壓下具有良好的循環(huán)性。與傳統(tǒng)材料相比，每一次循環(huán)的晶格應(yīng)變演化明顯減少了近70%，顯著增強(qiáng)了形態(tài)完整性，從而顯著提高了電池的循環(huán)性能。

圖1 應(yīng)變抑制策略及實(shí)施

圖2 用operando同步XRD表征的應(yīng)變緩變行為

圖3 半電池的電化學(xué)性能表征

圖4 化學(xué)相分布和三維形態(tài)變化

作者簡(jiǎn)介

陸俊&吳天品，鋰電最新Nature！

吳天品，長(zhǎng)江講席教授，博士生導(dǎo)師。自2010年起在美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)光子源（APS）研究工作十余年，長(zhǎng)期負(fù)責(zé)吸收譜線站（APS, 9-BM）的調(diào)試、運(yùn)行及維護(hù)工作，具有豐富的同步輻射原位表征經(jīng)驗(yàn)。研究工作聚焦于能源材料的創(chuàng)制、表征和調(diào)控，并以此解決能源儲(chǔ)存與催化的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，尤其是在原位同步輻射X射線譜學(xué)裝置的應(yīng)用上，設(shè)計(jì)、安裝和調(diào)試了多相催化電解池、多維度原位電池、材料合成等原位同步輻射裝置，建立了化學(xué)反應(yīng)過(guò)程原位測(cè)量的核心技術(shù)，取得了一系列的研究成果，以第一/通訊作者發(fā)表學(xué)術(shù)論文20余篇（包括Nature, Nat. Nanotech., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew Chem.,等）國(guó)際高影響力期刊。同時(shí)，通過(guò)同步輻射測(cè)試平臺(tái)為其他科研人員提供詳實(shí)的材料化學(xué)與結(jié)構(gòu)表征信息，合作研發(fā)新能源材料，共發(fā)表SCI 收錄論文150余篇，累積被引用超10000次，H指數(shù)為62（谷歌學(xué)術(shù)），獲得美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室XSD-PSC標(biāo)兵獎(jiǎng)等多個(gè)重要獎(jiǎng)項(xiàng)和榮譽(yù)。

陸俊，講席教授，博士生導(dǎo)師。研究興趣涉及電化學(xué)能源存儲(chǔ)及轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域，研究?jī)?nèi)容主要聚焦在下一代鋰離子電池技術(shù)，包括開(kāi)閉式和封閉式的鋰氧電池、鋰離子電池高容量正極材料和硅基負(fù)極材料及固體電解質(zhì)、新型鋰硫電池硫正極材料設(shè)計(jì)，新型鈉離子電池和鈉空氣電池材料。截至2022年7月，已發(fā)表SCI論文450余篇，其中包括Nature（自然，5篇）、Science（科學(xué)）、Nature Energy（自然·能源，10余篇）、Nature Nanotechnology（自然·納米技術(shù)，3篇）、Nature Review Materials（自然·材料·綜述）、Nature Communications（自然·通訊，30余篇）、Chemical Reviews（化學(xué)綜述）、Energy & Environmental Science（能源·環(huán)境科學(xué)）、Journal of the American Chemical Society（美國(guó)化學(xué)會(huì)志）、Angewandte Chemie（德國(guó)應(yīng)用化學(xué)）、Advanced Materials（先進(jìn)材料）、Joule（焦耳）、PNAS（美國(guó)科學(xué)院院報(bào)）等，專(zhuān)利申請(qǐng)和授權(quán)20余項(xiàng)。研究工作已被廣泛引用，根據(jù)“谷歌學(xué)者”搜索，總引用次數(shù)：>49000次，H指數(shù)123。

文獻(xiàn)信息

Wang, L., Liu, T., Wu, T.?et al.?Strain-retardant coherent perovskite phase stabilized Ni-rich cathode.?Nature?611, 61–67 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05238-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05238-3

https://person.zju.edu.cn/tianpinwu

https://person.zju.edu.cn/junzoelu

https://sc.panda321.com/citations?user=q-irDPoAAAAJ&hl=zh-CN&oi=ao

https://sc.panda321.com/citations?user=dVv9Qw4AAAAJ&hl=zh-CN&oi=ao

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