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劉碧錄Nature子刊：CuMo6S8/Cu電極在2.5 A cm-2下穩(wěn)定HER

構(gòu)建在高電流密度下長(zhǎng)時(shí)間發(fā)揮作用的穩(wěn)定電極，是實(shí)現(xiàn)水電解工業(yè)化的必要條件。然而，在高電流密度下的快速氣泡剝離通常會(huì)導(dǎo)致電催化劑脫落和性能下降，特別是在長(zhǎng)時(shí)間操作時(shí)。

基于此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院劉碧錄教授（通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)MoS₂和Cu之間的原位反應(yīng)，構(gòu)建了一個(gè)機(jī)械穩(wěn)定、全金屬和高活性的CuMo₆S₈/Cu電極。CuMo₆S₈/Cu電極在334 mV的過(guò)電位下實(shí)現(xiàn)2500 mA cm^-2的大電流密度，并在2500 mA cm^-2下穩(wěn)定工作超過(guò)100 h。

CuMo₆S₈的三個(gè)主要面上的HER活性位點(diǎn)和相應(yīng)的自由能圖，H*的吸附自由能（ΔG_H*）是HER活性的合理描述符。計(jì)算結(jié)果表明，原始MoS₂的HER性能很差，ΔG_H*非常高。

CuMo₆S₈(001)、(101)和(110)面中坐標(biāo)為3、2和3的S原子分別具有-0.084 eV、0.200 eV和-0.221 eV的ΔG_H*，都是HER的極好活性位點(diǎn)，接近Pt的ΔG_H*，也測(cè)試了這些面中其他暴露原子的ΔG_H*。在每一個(gè)面上，坐標(biāo)數(shù)較低的S原子通常顯示的ΔG_H*比坐標(biāo)數(shù)較高的S原子顯示的要低。

為揭示S原子坐標(biāo)數(shù)與ΔG_H*之間的關(guān)系，作者計(jì)算了S原子不同坐標(biāo)數(shù)的Bader有效電荷。S原子坐標(biāo)數(shù)越大，Bader有效負(fù)電荷越多。由于S-H鍵中S原子的電負(fù)性比H原子強(qiáng)，S的坐標(biāo)數(shù)越大，表示S-H鍵強(qiáng)度越弱，即較高的ΔG_H*。

CuMo₆S₈中大量暴露的S原子，其坐標(biāo)數(shù)為2或3，可能是CuMo₆S₈具有優(yōu)異的HER性能的原因。在金屬CuMo₆S₈上的電子轉(zhuǎn)移效率比在2H-相MoS₂半導(dǎo)體上的電子轉(zhuǎn)移效率更高，因此CuMo₆S₈是一種具有高本征HER活性的金屬。

Dual interfacial engineering of a Chevrel phase electrode material for stable hydrogen evolution at 2500?mA?cm^-2. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34121-y.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34121-y.

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