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表面等離子子，具有獨特的光約束特性，有望成為未來緊湊型輻射源和集成光子學器件的基石。光和物質(zhì)之間的能量轉(zhuǎn)移，是最近光表面波介導的自發(fā)輻射研究的基礎(chǔ)。

然而，自由電子光源所必需的自由電子相干受激發(fā)射及其動態(tài)放大過程，仍需以清晰、明確和校準的方式加以揭示。

在此，來自中國科學院上海光學機密機械研究所的白亞鋒&田野&李儒新等研究者提出了通過自由電子刺激發(fā)射的太赫茲表面等離子體激元的相干放大：飛秒光脈沖與初始太赫茲表面波產(chǎn)生同相自由電子脈沖，它們隨后的相互作用相干增強太赫茲表面波。相關(guān)論文以題為“Coherent surface plasmon polariton amplification via free-electron pumping”于2022年11月02日發(fā)表在Nature上。

利用來自光子準粒子(可以是等離子體或聲子)的光的強烈約束，現(xiàn)在正成為開發(fā)極其緊湊的輻射源和打破強耦合體系的先決條件。表面等離子體激元(SPPs)是電荷密度波和電磁場的混合物，可以提供急劇變化的光子密度。相應(yīng)地，研究光-物質(zhì)相互作用中微粒子的強度、光譜和時空演化，對調(diào)控相互作用特性具有重要意義。

研究自由電子和微粒子之間相互作用的動機由來已久且多樣，因為微粒子內(nèi)部的光-物質(zhì)相互作用，可以表現(xiàn)出在其他情況下無法獲得的非凡特性。在光學頻率下，紅外SPPs已被證明允許原子系統(tǒng)中的禁止躍遷，并用于構(gòu)建片上輻射源和驗證光的量子性質(zhì)。

盡管如此，這些應(yīng)用，都依賴于對探針電子束的精確控制和檢測(如光子誘導近場電子顯微鏡(PINEM))；但相反的情況——SPP場的時空表征——即使在最初被認識幾十年后，仍處于萌芽狀態(tài)，有待進一步探索。特別是在光頻以外的光譜波段，許多聲子極化子模的共振頻率所在的波段，在遠紅外和太赫茲頻率范圍內(nèi)，包括在二維材料中有效激發(fā)極化子模，以及構(gòu)建太赫茲(太赫茲)探測器和太赫茲(太赫茲)生化傳感器，都具有廣泛的前景。

在這方面，將SPP頻率范圍從紅外擴展到太赫茲是很有趣的，看看可以啟用哪些功能。在基本的光發(fā)射過程中，如自發(fā)輻射，傳統(tǒng)的光-物質(zhì)相互作用，在SPPs忽略了不同電子之間的相位差異，因為有關(guān)相位匹配的特殊挑戰(zhàn)。盡管獲得阿秒電子脈沖已經(jīng)是可行的，但這種困難，仍然是SPP場中自由電子相干受激發(fā)射實驗實現(xiàn)和表征的主要障礙。然而，太赫茲SPPs可以大大緩解這種需求：太赫茲SPPs的傳播和拉伸波長特性，提供了更多的自由電子束相干的耐受性。因此，一個現(xiàn)成的電子束，為探索太赫茲粒子內(nèi)部相干受激發(fā)射的前景提供了可能。

在這里，研究者提出了一個通過自由電子刺激發(fā)射直接進入太赫茲SPP的相干太赫茲SPP光源的概念。研究者從磁場和電場近場演化的角度實驗論證了太赫茲SPP的時空分辨產(chǎn)生、放大和失相過程，并明確地給出了相干相互作用長度超過1 mm的SPP放大動力學。在研究者的實驗條件下，觀測到輻射頻率從0.65太赫茲到0.34太赫茲的紅移，并進行了理論分析。實驗結(jié)果證明了自由電子在與SPPs相互作用中的受激發(fā)射。此外，研究者還從理論上證明，在相位匹配條件下，輻射功率可以進一步放大100個數(shù)量級，為自由電子SPP激光器的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

圖1. 受激發(fā)射相干SPP放大

圖2. 太赫茲粒子電磁場的時空動力學

圖3. 放大過程中太赫茲SPPs的空間和光譜特性

圖4. 模擬太赫茲SPPs縱向電場分量內(nèi)的電子相演化

圖5. 朝向一個受激的SPP光源

作者簡介

李儒新，中國科學院院士，博士生導師，中國科學院上海光學精密機械研究所研究員。李儒新院士長期從事超高峰值功率激光和強場激光物理的研究，在拍瓦激光裝置、激光加速高能電子和質(zhì)子、阿秒X光光源和電子源、強場太赫茲輻射等方面取得一些重要研究成果。在超高峰值功率超短脈沖激光方面，與合作者一道解決了大口徑高增益寬帶激光放大器的寄生振蕩抑制等關(guān)鍵科學技術(shù)問題，建成了拍瓦激光實驗裝置并取得重要應(yīng)用成果。在強場激光物理方面，與合作者一道在激光尾波場的級聯(lián)加速和高性能高能電子束產(chǎn)生、基于亞周期時間尺度相干控制的強場高次諧波與阿秒光源產(chǎn)生等方面取得重要成果，李儒新的研究成果得到中國國內(nèi)外同行的重點引用與高度評價。負責建成國家重大科技基礎(chǔ)設(shè)施項目“上海超強超短激光實驗裝置（SULF）”；2018年《科學》雜志文章[Science 359, 382 (2018)]將SULF列舉為國際上自1960年第一臺激光器發(fā)明以來在激光脈沖功率提升方面取得的五個里程碑式進展之一；實現(xiàn)了2017年國際最高峰值功率（5.3拍瓦），當年被中科院選為黨的十八大以來中科院取得的20項標志性重大成果之一。2018年諾貝爾物理獎得主Mourou評論該成果指出“中國科學家利用上海的一個裝置打破了最高峰值功率激光脈沖的世界紀錄”。

作為負責人，李儒新院士承擔了973項目課題、863項目、國家杰出青年基金項目、中國科學院重要方向項目、上海市基礎(chǔ)研究重大項目等十余項科研項目。獲批準和被受理發(fā)明專利多項，截至2017年3月，發(fā)表論文100余篇。

文獻信息

Zhang, D., Zeng, Y., Bai, Y.?et al.?Coherent surface plasmon polariton amplification via free-electron pumping.?Nature?611, 55–60 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05239-2

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05239-2

https://people.ucas.edu.cn/~0005711#%20720193

https://baike.baidu.com/item/%E6%9D%8E%E5%84%92%E6%96%B0/9445142

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