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李亞棟/陳文星/李振興JACS: 晶格應(yīng)變和肖特基結(jié)雙重調(diào)節(jié)，促進(jìn)Ru NPs/NC有效析氫

電化學(xué)水分解制氫是一種方便快捷且無污染的制氫方法，是未來氫能發(fā)展的重點(diǎn)和熱點(diǎn)。利用可再生能源進(jìn)行電催化水分解的主要挑戰(zhàn)之一是開發(fā)更高效的析氫反應(yīng)(HER)催化劑，然而，設(shè)計(jì)和開發(fā)有效的催化劑以獲得最佳的氫吸附能量仍然是一個(gè)難題。

基于此，清華大學(xué)李亞棟、北京理工大學(xué)陳文星和中國石油大學(xué)(北京)李振興等設(shè)計(jì)了一種新型肖特基催化劑，其中具有晶格應(yīng)力的均勻超細(xì)Ru納米顆粒被固定在氮修飾的碳納米片(Ru NPs/NC)上，該催化劑能夠進(jìn)行有效析氫反應(yīng)(HER)。

晶格應(yīng)變和肖特基結(jié)的雙重調(diào)節(jié)確保了具有適當(dāng)?shù)康腞u NPs/NC催化劑在堿性介質(zhì)中顯示出極好的氫析出。具有1.3%晶格壓縮應(yīng)變的Ru NPs/NC-900在1.0 M KOH電解質(zhì)中以19 mV的低過電位就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，Tafel斜率為40mV dec^-1；并且該催化劑在長期穩(wěn)定性試驗(yàn)后未顯示出明顯的活性下降，優(yōu)于大多數(shù)最近報(bào)道的最先進(jìn)的HER電催化劑。

原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜測試表明，具有收縮Ru-Ru鍵的低價(jià)Ru納米粒子在HER過程中起到催化活性中心的作用。

此外，多重光譜分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Ru納米粒子與N修飾碳載體之間的晶格應(yīng)變和肖特基結(jié)的雙重調(diào)節(jié)調(diào)整了活性中心的電子密度和氫吸附，從而增強(qiáng)了HER活性。綜上，該項(xiàng)研究所提出的晶格應(yīng)變和肖特基結(jié)雙重調(diào)節(jié)以提高催化活性的策略有利于推動(dòng)先進(jìn)的電化學(xué)析氫催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)。

Lattice Strain and Schottky Junction Dual Regulation Boosts Ultrafine Ruthenium Nanoparticles Anchored on a N-Modified Carbon Catalyst for H₂ Production. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09613

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