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具有高效率和高選擇性的電催化劑，對于高性能、低成本和可持續(xù)的儲能應用是至關重要的。基于此，澳大利亞格里菲斯大學張山青教授和上海理工大學Yuhai Dou（共同通訊作者）等人系統(tǒng)地研究了碳負載單原子催化劑（SACs）對氧還原反應（ORR）路徑（雙電子，2e^–或四電子，4e^–）的邊緣效應，得出了2e^–-ORR在邊緣托管Co-N₄原子位點上進行比在基面托管Co-N₄原子位點上進行更有利的結論。作者合成了具有不同邊體積比的Co-SACs，制備的富邊緣Co-N/HPC催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的2e^–-ORR性能，在較寬的電位范圍內(nèi)具有~95%的選擇性。

作者進行了DFT計算，從理論上研究ORR的反應能量與錨定位點的局部幾何結構之間的相關性?；趩螌邮┤毕菸稽c上的錨定位置，構建了五種類型的Co-N₄構型，包括基面承載的Co-N₄/G（位于石墨烯基面中）、邊緣承載的Co-N₄/ACG（位于在石墨烯扶手椅邊緣之間）、Co-N₄/AC邊緣（位于石墨烯扶手椅邊緣旁邊）、Co-N₄/ZZG（位于石墨烯之字形邊緣之間）和Co-N/ZZ邊緣（位于石墨石墨烯之形邊緣旁邊）。

SACs的熱力學穩(wěn)定性很大程度上取決于主體材料中的錨定位點及其與配位不飽和金屬原子的相互作用，因此通過計算Co原子嵌入N摻雜石墨烯基體時的能量變化，以比較構建的Co-N₄構型的形成能量。Co-N₄/ACG、Co-N₄/AC邊緣、Co-N₆/ZZG和Co-N₄/ZZ邊緣的計算形成能低于Co-N₄/G，表明Co原子傾向于通過形成Co-N鍵而被限制在邊緣位置。

Edge-hosted Atomic Co-N₄ Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213296.

https://doi.org/10.1002/anie.202213296.

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Angew. ：Co-N/GFs實現(xiàn)高選擇性雙電子ORR

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