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利用過量排放的CO₂制備高附加值多碳化合物，被認為是實現(xiàn)“雙碳”路徑的綠色、可行方案，也引起了研究者的廣泛關(guān)注。在各種反應(yīng)路徑中，通過CO₂與甲醇直接耦合制備具有重要工業(yè)價值和廣泛用途的碳酸二甲酯（DMC）呈現(xiàn)出極大的潛力。DMC作為一種環(huán)境友好的化學(xué)品，被廣泛用作為甲基化和羰基化反應(yīng)的原料，以及制備聚酯材料的重要單體，同時也常作為高性能電池中的電解液被廣泛應(yīng)用在工業(yè)生產(chǎn)中。然而，由于合成路徑較為復(fù)雜，中間體眾多，使得對于DMC合成反應(yīng)機理的認識往往并不明晰，阻礙了人們對高性能DMC合成催化劑的探索與研究。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅教授團隊與葉邦角教授團隊合作，以氧化鈰作為模型催化劑，報道了一種基于表面空位簇介導(dǎo)的受阻路易斯酸堿對（FLP）設(shè)計，并將其應(yīng)用在CO₂化學(xué)轉(zhuǎn)化直接合成DMC反應(yīng)中，實現(xiàn)了100%原子經(jīng)濟的高效催化反應(yīng)活性。

通過正電子湮滅和球差矯正透射電鏡，結(jié)合X射線光電子能譜和電子順磁共振表征結(jié)果，證實了通過還原性氣氛退火處理可以成功制備富含表面FLP位點的氧化鈰催化劑。

通過同步輻射原位紅外傅里葉變換光譜和密度泛函理論計算，首次從原子、分子尺度揭示了氧化鈰表面通過CO₂和甲醇直接合成DMC的熱力學(xué)傾向路徑，并找到了整個反應(yīng)過程中的決速基元反應(yīng)步驟。

密度泛函理論計算進一步證實了氧化鈰表面FLP位點有利于顯著降低決速步能壘，從而促進反應(yīng)的進行，最終使得表面富含F(xiàn)LP位點的氧化鈰催化劑得到高達15.3 mmol/g的DMC產(chǎn)率。

這項研究工作提供了一種構(gòu)建空位簇介導(dǎo)的受阻路易斯酸堿對位點的策略，并開創(chuàng)性的揭示了氧化鈰表面受阻路易斯酸堿位點在促進碳酸二甲酯合成過程中的深入反應(yīng)機理，為100%原子經(jīng)濟性合成高附加值長鏈多碳化合物提供了新的認識。

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https://doi.org/10.1002/anie.202214490

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