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熊海峰/黃小青/林森Nature子刊：PdSn納米線上層狀Pd氧化物促進(jìn)直接H2O2合成

目前，工業(yè)上生產(chǎn)H₂O₂的方法主要采用蒽醌氧化法(AO法)，而AO法需要大量的能源消耗和添加烷基苯等有毒有機(jī)溶劑。電化學(xué)H₂和O₂直接合成H₂O₂(DHS)是一種綠色且有效的替代方案，然而目前主要的難題就是沒有開發(fā)出高效的多相催化劑以實(shí)現(xiàn)電催化H₂O₂的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用。

基于此，廈門大學(xué)熊海峰、黃小青和福州大學(xué)林森等通過兩步法在Pd₄Sn合金納米線(NW)上合成一層Pd氧化物(Pd L/PdSn-NW)，該催化劑能夠高效催化H₂O₂合成。

具體而言，首先通過溶劑熱法合成表面粗糙的Pd₄Sn納米線(PdSn-NW)，然后將Pd前體沉積在PdSn合金納米線(NW)上并在空氣中退火。通過兩步法制備的Pd L/PdSn-NW表現(xiàn)出優(yōu)異的H₂O₂生產(chǎn)性能，其能夠在零攝氏度下直接生產(chǎn)H₂O₂，并且生產(chǎn)速率>520 mol kg_cat^-1?h^-1和選擇性>95%；對(duì)于一步法制備的PdSn納米線和PdSn納米顆粒催化劑，催化劑表面在流動(dòng)的H₂/O₂中容易被還原，表現(xiàn)出較低的H₂O₂反應(yīng)性。

在Pd L/PdSn-NW催化劑上優(yōu)異的H₂O₂產(chǎn)量歸因于PdSn納米線上存在Pd氧化物層，Pd氧化物層在流動(dòng)的H₂/O₂中是穩(wěn)定的，而其他PdSn納米顆粒和PdSn納米線催化劑在H₂/O₂的存在下會(huì)經(jīng)歷還原反應(yīng)。

此外，層狀Pd氧化物減少了對(duì)氧/氫的吸附、抑制了O-O和H-H鍵的斷裂以及減少了對(duì)產(chǎn)生的過氧化物的吸附，從而完全抑制了H₂O₂加氫和分解。總的來說，這種在金屬納米線上沉積金屬層的表面工程方法，為設(shè)計(jì)和開發(fā)高活性DHS催化劑提供了一種有前景的策略。

Layered Pd Oxide on PdSn Nanowires for Boosting Direct H₂O₂ Synthesis. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33757-0

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