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劉建文NML：配位效應(yīng)促進(jìn)Ni(OH)2在水/甲醇共電催化節(jié)能制氫

電催化水分解是一種可行的制氫技術(shù)，但析氧反應(yīng)(OER)緩慢動(dòng)力學(xué)限制了其進(jìn)一步發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用。根據(jù)最近文獻(xiàn)報(bào)道，具有較低工作電位的小分子氧化反應(yīng)(例如甲醇氧化反應(yīng))，是具有更快動(dòng)力學(xué)的OER替代反應(yīng)。然而，目前阻礙該方法進(jìn)一步應(yīng)用的問題是催化小分子氧化反應(yīng)使用的鎳基電催化劑活性和穩(wěn)定性較差。

基于此，深圳大學(xué)劉建文課題組通過從NiMoO₄·0.75H₂O中選擇性溶解Mo物種，合成了一種新型Mo摻雜的含有H₂O分子的Ni(OH)₂電催化劑(LC-Ni(OH)₂·xH₂O)，并通過催化析氫耦合甲醇氧化，實(shí)現(xiàn)節(jié)能制氫的快速動(dòng)力學(xué)和耐久性。

性能測試結(jié)果表明，所獲得的LC-Ni(OH)₂·xH₂O電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的甲醇氧化反應(yīng)(MOR)活性和對增值甲酸鹽的高選擇性(特別是在工業(yè)高電流密度下)。具體而言，對于MOR，在1.39 V達(dá)到了100 mA cm^-2的電流密度，Tafel斜率為28 mV dec^-1。組裝好的雙電極電解槽產(chǎn)生500 mA cm^-2電流密度時(shí)的電池電壓為2.00 V，甲醇氧化為甲酸鹽的法拉第效率為90%；LC-Ni(OH)₂·xH₂O在高濃度電解液(6 M KOH)中運(yùn)行50小時(shí)，性能沒有發(fā)生明顯下降。

基于密度泛函理論(DFT)計(jì)算和X射線吸收光譜(XAS)的機(jī)理研究表明，改進(jìn)的動(dòng)力學(xué)和耐久性主要?dú)w因于：1.超低Ni-Ni配位，它在結(jié)構(gòu)中誘導(dǎo)高孔隙率，增加接觸面積和促進(jìn)反應(yīng)；2.3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)增加了反應(yīng)活性位點(diǎn)的密度；3.未完全溶出的Mo，加強(qiáng)了3D網(wǎng)絡(luò)框架的結(jié)合?？偟膩碚f，該研究為設(shè)計(jì)用于工業(yè)節(jié)能制氫的具有增強(qiáng)活性和耐久性的電催化劑提供了指導(dǎo)。

Coordination Effect-Promoted Durable Ni(OH)₂ for Energy-Saving Hydrogen Evolution from Water/Methanol Co-Electrocatalysis. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00940-3

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