電解液和負極/正極之間的電化學穩(wěn)定的界面對于實現堿金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性至關重要。德克薩斯大學奧斯汀分校David Mitlin等開發(fā)了一種新型高濃三元鹽醚基電解液,它可使具有高質量負載(13.8 mg cm-2, 2.5 mAh cm-2)NMC622正極和50 μm鋰負極的鋰金屬電池(LMB)穩(wěn)定循環(huán)。圖1. 全電池電化學性能具體而言,這種電解液是由LiTFSI、LiDFOB和LiBF4鋰鹽、1,2-二甲氧基乙烷溶劑,以及5vol%的FEC添加劑組成,被稱為”CETHER-3″。此外,商業(yè)碳酸酯電解液和最先進的二元鹽醚基電解液也作為對比進行了測試。結果,采用CETHER-3的全電池的電化學性能在高電壓循環(huán)穩(wěn)定性方面表現出最佳的性能。例如,LiNixMnyCo1-x-yO2 (NMC)-鋰金屬電池在4.4V截止電壓下經過430次循環(huán)后保持了80%的容量,在4.4V截止電壓下經過100次循環(huán)后保持了83%的容量。圖2. CEI表征根據密度泛函理論和分子動力學的模擬,這種良好的性能是Li+和溶劑/鹽分子之間加強協(xié)調的結果。結合先進的表征手段,作者證明采用設計的電解液后形成了更薄更穩(wěn)定的正極電解質界面相(CEI)和固體電解質界面相(SEI),其中CEI富含硫化鋰(Li2SO3),而SEI則富含Li3N和LiF。在循環(huán)過程中,CEI/SEI抑制了正極R-3m層狀近表面結構向無序巖鹽的有害轉化,也抑制了鋰金屬枝晶的生長。因此,這些綜合的實驗和理論發(fā)現可能為從根本上改善高壓LMB鋪平道路。圖3. SEI表征Concentrated ternary ether electrolyte allows for stable cycling of a lithium metal battery with commercial mass loading high-nickel NMC and thin anodes. Carbon Energy 2022. DOI: 10.1002/cey2.275