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邵敏華教授JACS：Fe-N-C提高負(fù)載型納米Pt燃料電池的穩(wěn)定性

分散在炭黑上的鉑（Pt）基納米顆粒耐久性差，是長壽命聚合物電解質(zhì)燃料電池應(yīng)用面臨的一大挑戰(zhàn)。研究表明，F(xiàn)e和N共摻雜碳（Fe-N-C）可能比傳統(tǒng)的高比表面積碳更好。基于此，香港科技大學(xué)邵敏華教授（通訊作者）等人報(bào)道了在酸性和堿性介質(zhì)中，Pt/Fe-N-C在電位循環(huán)過程中的電化學(xué)表面積保持率遠(yuǎn)優(yōu)于市售Pt/C。原位電感耦合等離子體質(zhì)譜研究表明，循環(huán)過程中Pt/Fe-N-C的Pt溶解速率是Pt/C的3倍。

DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Pt/Fe-N-C與載體間的結(jié)合能最低（-4.60 eV），其次是Pt/N-C（-3.86 eV）和Pt/C（-2.84 eV），表明Fe-N-C提供了最強(qiáng)的載體。從負(fù)投影晶體軌道漢密爾頓總體圖（-pCOHP）發(fā)現(xiàn)，對(duì)于Pt/Fe-N-C，所有成鍵態(tài)都出現(xiàn)在價(jià)帶（低于費(fèi)米能級(jí)EF），而幾乎所有反鍵態(tài)都出現(xiàn)在導(dǎo)帶（高于EF），其中負(fù)值表示反鍵狀態(tài)，正值表示成鍵狀態(tài)。

O*在固定在三種基質(zhì)上的Pt簇的（111）面上最穩(wěn)定的吸附構(gòu)型。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，O*吸附在Pt/Fe-N-C和Pt/N-C的六方密排（hcp）位，與在Pt/C和晶態(tài)Pt(111)表面所觀察到的不同，在晶態(tài)Pt(111)上，O*更傾向于吸附在面心立方（fcc）位。通過調(diào)整Pt簇的電子結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e-N-C載體減弱了Pt簇上的O*吸附強(qiáng)度，從而減少了Pt氧化物的形成，可能是Pt溶解速率降低的一個(gè)原因。

Fe-N-C Boosts the Stability of Supported Platinum Nanoparticles for Fuel Cells. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c08305.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c08305.

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