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鋰/氟化碳（Li/CF_x）在不需要充電的高能量密度初級儲能系統(tǒng)中很有前景。盡管Li/CF_x在環(huán)境條件下表現(xiàn)出高能量密度（>2100 Wh kg^-1），但在零下溫度下實現(xiàn)如此高的能量密度仍然是一個挑戰(zhàn)，特別是在高電流密度下。

加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎、陳政、Weikang Li等報道了一種基于低熔點二甲醚（Me₂O）和碳酸丙烯酯(PC)的具有陰離子對溶劑化結(jié)構(gòu)的液化氣體電解液(LGE)，其具有低熔點（-141℃）和低粘度（0.12 mPa×S，20℃），促使了-70至60℃之間的高離子傳導(dǎo)率（>3.5 mS cm^-1）。

圖1. 配制電解液和參考電解液的拉曼光譜和模擬結(jié)果

具體而言，這里配置了1 M LiBF₄-Me2O-PC電解液以改善Li/CF_x原電池隨溫度和倍率變化的性能。優(yōu)化后的電解液在-70至60℃的寬溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出>3.5 mS cm-1的離子傳導(dǎo)性。

拉曼、MD和DFT模擬表明，所配制的電解液具有陰離子配對溶劑化的特點，其中主要的Me₂O分子與Li⁺的親和力較弱，通過影響脫溶溶劑化過程而保持快速的傳輸，從而促進了倍率能力和低溫運行。

圖2. CF_x在不同電解液中的電化學(xué)性能

因此，電解液的快速傳輸和陰離子配對溶劑化結(jié)構(gòu)帶來了低溫下電荷傳輸阻力的降低，這導(dǎo)致了Li/CF_x電池性能的顯著增強（1690 Wh kg^-1, -60 ℃; 1172 Wh kg^-1, -70 ℃，基于活性材料）。

即使利用50 mg cm^-2的負(fù)載電極，Li/CF_x在-60℃時仍然顯示出1530 Wh kg^-1?？傮w而言，這項工作提供了對電解液設(shè)計的見解，可能會克服電池在極端環(huán)境中的運行限制。

圖3. 不同狀態(tài)下CF_x的全局和局部XPS分析

Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207932

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