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53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢?/h1>
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本文總結(jié)了在基礎(chǔ)理解、催化劑開發(fā)、工程設(shè)計(jì)和擴(kuò)大生產(chǎn)方面的最新進(jìn)展。

成果展示

電化學(xué)CO2還原（CO2R）是儲(chǔ)存可再生電力和可持續(xù)生產(chǎn)有價(jià)值的化學(xué)品和燃料的一種有吸引力的選擇。近日，英國(guó)倫敦帝國(guó)理工學(xué)院Yuxiang Zhou和Hossein Yadegari、北京大學(xué)徐冰君教授等53位國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者總結(jié)了在基礎(chǔ)理解、催化劑開發(fā)、工程設(shè)計(jì)和擴(kuò)大生產(chǎn)方面的最新進(jìn)展。作者討論了電化學(xué)CO2R技術(shù)商業(yè)化面臨的突出挑戰(zhàn)：能源效率、選擇性、低電流密度和穩(wěn)定性。作者還強(qiáng)調(diào)了構(gòu)建嚴(yán)格的性能基準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)的機(jī)會(huì)，operando表征的進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)高價(jià)值產(chǎn)品的新材料。作者希望這種集體的觀點(diǎn)能激發(fā)新的研究活動(dòng)，最終朝著構(gòu)建低排放或零排放的碳循環(huán)的方向更進(jìn)一步。
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=本文共包含了23篇文章，分別從多個(gè)角度闡述了電化學(xué)CO2還原路線圖！鑒于篇數(shù)較多，將內(nèi)容分為兩部分來闡述。下面分別對(duì)第13至第23篇文章進(jìn)行簡(jiǎn)要介紹。
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固氮酶是如何實(shí)現(xiàn)C-C偶聯(lián)？
圖20. V固氮酶活性位點(diǎn)FeV輔因子的高分辨率晶體結(jié)構(gòu)
圖21. V固氮酶還原CO和形成C-C鍵的機(jī)理
目前和未來的挑戰(zhàn)：固氮酶的電子供體一次只將一個(gè)電子轉(zhuǎn)移到團(tuán)簇，但現(xiàn)在兩個(gè)表面氫化物允許H2的還原消除，使其處于高度反應(yīng)的雙-電子還原狀態(tài)。此外，高溫和高壓不能促進(jìn)電子的積累，這一步是酶面臨的主要挑戰(zhàn)。在小分子活化過程中，降低底物鍵序的第一步還原最困難。連續(xù)的還原步驟更為簡(jiǎn)單，填充這些反應(yīng)的各種中間產(chǎn)物以供后續(xù)分析是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。
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CO2R單晶研究的未來是什么？
圖23.重構(gòu)曲面等示意圖
目前和未來的挑戰(zhàn)：對(duì)Cu(100)和Cu(111)的實(shí)驗(yàn)表明，在實(shí)驗(yàn)中缺乏對(duì)反應(yīng)條件下真實(shí)表面有序性和清潔度的控制。缺陷豐富的多晶Cu表面呈現(xiàn)低強(qiáng)度伏安特征，提供的表面結(jié)構(gòu)信息很少，特別是缺乏電化學(xué)工具來可靠量化電化學(xué)活性表面積（ECSA）和Cu基電極上不同晶體學(xué)域的貢獻(xiàn)。需要進(jìn)一步分析電解質(zhì)對(duì)Cu單晶電極表面隨時(shí)間變化的影響。難以量化整個(gè)Cu表面上的不同區(qū)域以及表面動(dòng)力學(xué)，使得合理化哪些結(jié)構(gòu)參數(shù)控制了Cu基催化劑對(duì)CO2R的催化性能成為一項(xiàng)挑戰(zhàn)。
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在CO2R機(jī)理理解中有哪些開放性問題？
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=發(fā)展?fàn)顩r：目前的理解狀態(tài)與碳的數(shù)量相關(guān)：隨著產(chǎn)品中碳的數(shù)量增加，對(duì)反應(yīng)機(jī)理的理解不詳細(xì)。對(duì)于C2的合成，OC-CO二聚反應(yīng)是C-C鍵形成的途徑，但對(duì)于耦合是發(fā)生在兩個(gè)CO吸附質(zhì)之間還是發(fā)生在CHO和CO吸附質(zhì)間仍有一些爭(zhēng)論。還不知道是什么使C2中間體被驅(qū)動(dòng)成特定的產(chǎn)品，或者為什么乙烷、乙醇醛等沒有量產(chǎn)。對(duì)于丙醇等C3化合物，額外的C-C鍵是如何形成的尚不清楚。FEs大于1%時(shí)，從未報(bào)道過丁醇和C4+化合物的形成。未來的機(jī)制研究可能會(huì)著重于碳鏈增長(zhǎng)的機(jī)制，并理解這些機(jī)制與其他機(jī)制有何不同以及為什么不同。
目前和未來的挑戰(zhàn)：關(guān)于CO2初始活化的性質(zhì)以及它如何取決于催化劑和電解質(zhì)環(huán)境，還有一些重要的未決問題。對(duì)于電極和/或電解液如何穩(wěn)定中間CO2?-，需要更多的了解。甲酸/甲酸鹽的形成似乎有多種機(jī)制，需要深入了解哪些機(jī)制在哪些條件下起主導(dǎo)作用。雖然在雙金屬材料上選擇性合成甲醇方面取得了一些進(jìn)展，但挑戰(zhàn)在于理解如何將中間體從CO選擇性轉(zhuǎn)為CH2O，形成甲醇。局部環(huán)境會(huì)影響CO2R的活性和選擇性，但局部DL成分的詳細(xì)影響仍不完全清楚，重要的挑戰(zhàn)之一在于如何測(cè)量這些影響。文獻(xiàn)中缺乏關(guān)于非水（有機(jī)）電解質(zhì)中反應(yīng)機(jī)理的詳細(xì)工作，以及這些環(huán)境是否可以引導(dǎo)反應(yīng)朝向不同的中間體和產(chǎn)物。通過有機(jī)層對(duì)電極進(jìn)行的修飾被證明會(huì)產(chǎn)生顯著的活性和選擇性效應(yīng)，這一點(diǎn)仍不完全清楚。
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如何設(shè)計(jì)表面以調(diào)整反應(yīng)性？
發(fā)展?fàn)顩r：與已建立的基礎(chǔ)設(shè)施相比，成本競(jìng)爭(zhēng)力仍然是一個(gè)關(guān)鍵的障礙，對(duì)催化劑設(shè)計(jì)提出了更高的要求，以生產(chǎn)具有更高能量轉(zhuǎn)換效率、產(chǎn)品選擇性和操作耐久性的化學(xué)品。由于對(duì)電解液凈化、電極制備的關(guān)注，以及對(duì)一系列金屬的實(shí)驗(yàn)的廣泛性，這些趨勢(shì)對(duì)于當(dāng)前對(duì)反應(yīng)機(jī)理的理解的發(fā)展是可復(fù)制的和可靠的。為解釋這些純金屬表面的反應(yīng)性，關(guān)鍵中間體的結(jié)合能被確定為有用的描述符，根據(jù)與吸附質(zhì)的軌道重疊程度和吸附反鍵狀態(tài)的填充程度來評(píng)估催化反應(yīng)步驟。
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=圖25. Cu NPs上準(zhǔn)石墨C殼層的形成機(jī)理及性能
目前和未來的挑戰(zhàn)：需要仔細(xì)設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)，以提取有關(guān)高價(jià)值C2+產(chǎn)品反應(yīng)性描述符的信息。一個(gè)主要的挑戰(zhàn)是設(shè)計(jì)定義明確的表面，使其能夠觀察活性位點(diǎn)，即使在商用電流密度（CDs）下也保持穩(wěn)定。需要巧妙的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)來評(píng)估活性位點(diǎn)，并了解它是否成為具有關(guān)鍵中間體改變結(jié)合能的雙金屬，或兩個(gè)獨(dú)立位點(diǎn)是否串聯(lián)工作。此外，位于活性中心原子附近的步驟處的缺陷或非金屬雜原子對(duì)中間體的二次穩(wěn)定作用仍然沒有很好的探索或理解。
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如何才能使納米結(jié)構(gòu)Cu達(dá)到最佳CO2RR選擇性？
發(fā)展?fàn)顩r：研究了多種納米結(jié)構(gòu)銅電極，以確定直接影響CO2RR選擇性的結(jié)構(gòu)特征。這些催化劑的性質(zhì)界定不清，是僅表面粗糙度還是催化劑的其他固有結(jié)構(gòu)特征導(dǎo)致了它們的行為。通過不同路線制備的3D Cu之間的比較表明，C2+產(chǎn)品的增強(qiáng)主要與幾何表面積的增加有關(guān)。形狀可控的銅納米晶（NCs）不僅有助于將單晶的發(fā)現(xiàn)轉(zhuǎn)化為更現(xiàn)實(shí)條件下的研究，而且有助于揭示難以評(píng)估的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。這些定義明確的Cu NCs與產(chǎn)生CO的Ag納米球相結(jié)合，也有助于確定乙醇的形成途徑與甲烷而不是乙烯共享常見中間產(chǎn)物，揭示了一個(gè)有價(jià)值的設(shè)計(jì)原理，以提高對(duì)醇的選擇性。
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=圖26.目前納米結(jié)構(gòu)Cu催化劑的例子
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=圖27.未來的主要挑戰(zhàn)
目前和未來的挑戰(zhàn)：3D納米結(jié)構(gòu)Cu電極定義不明確，一個(gè)挑戰(zhàn)是制備具有可控孔隙率、均勻粒度和取向、可調(diào)結(jié)構(gòu)特征的材料。目前合成方法得到的形狀多樣性仍然有限，同時(shí)獲得暴露高指數(shù)面的NCs仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。評(píng)估它們?cè)谶\(yùn)行期間是否以及如何變化，特別是確定Cu中間物種在其最終重建過程中的化學(xué)性質(zhì)。此外，表征CO2RR期間活躍的表面位點(diǎn)也是一個(gè)挑戰(zhàn)。最后，應(yīng)作出更多努力來了解反應(yīng)微環(huán)境如何有助于直接選擇性。
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如何優(yōu)化用于CO2R的GDEs？
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=發(fā)展?fàn)顩r：為大規(guī)模部署CO2電解槽術(shù)，電化學(xué)CO2R必須以實(shí)際轉(zhuǎn)化率運(yùn)行，以最小化資本成本。然而，在這種CD下，CO2R陰極可能會(huì)出現(xiàn)反應(yīng)物不足，導(dǎo)致能量效率低，CO2R的CD有限。電解液飽和（浸沒）時(shí)電極穩(wěn)定性差（<100 h）是一個(gè)長(zhǎng)期存在的問題，通常歸因于鹽滲入GDL，從而損害疏水性。同時(shí)，基于所用電解質(zhì)合理優(yōu)化任何給定GDEs的基本原則仍然難以捉摸。此外，只有少數(shù)報(bào)道接近于經(jīng)濟(jì)可行的CO2R工藝所需的10000 h左右的穩(wěn)定性能和能量效率。
目前和未來的挑戰(zhàn)：為CO2R設(shè)計(jì)最佳GDE的重點(diǎn)在于在高CD下可靠地實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的選擇性和效率。由于GDE設(shè)計(jì)和現(xiàn)有因素不匹配，針對(duì)一種特定配置優(yōu)化的GDE可能無法在另一種配置中很好地轉(zhuǎn)換。對(duì)于異質(zhì)三電極配置中的特定GDE，具有優(yōu)異性能的基本催化劑研究需要通過高CD配置中的測(cè)試進(jìn)行確認(rèn)。雖然使用堿性液體電解質(zhì)可以提高陰極性能，但與碳化電解質(zhì)再生相關(guān)的成本無法承受。電解槽配置中解決碳化問題的催化劑性能，進(jìn)而引發(fā)一系列新的挑戰(zhàn)，即重新設(shè)計(jì)粘合劑、填料和GDL基質(zhì)。
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實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的高CO2利用率面臨哪些挑戰(zhàn)？
圖29.陰極GDE/陰極液界面捕獲的CO2的碳平衡路徑
目前和未來的挑戰(zhàn)：在CO2電解過程中，陰極GDE附近不可避免地形成碳酸鹽，面臨的挑戰(zhàn)是如何有效地將碳酸鹽重新轉(zhuǎn)化為CO2，同時(shí)減少額外的損失/問題。對(duì)于AEM，挑戰(zhàn)將是有效分離混合CO2和O2流，以使CO2循環(huán)利用。另一挑戰(zhàn)是找到高價(jià)值的陽極產(chǎn)品，其規(guī)?？梢詽M足CO2電解產(chǎn)品的需求。BPM易使碳酸鹽在陰極側(cè)轉(zhuǎn)化為CO2，允許CO2再循環(huán)，但BPM所需的高電位將降低整個(gè)電解槽的EE。此外，產(chǎn)品交叉是一個(gè)主要問題，尤其是液體產(chǎn)品。
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雙極膜（BPM）如何優(yōu)化CO2R電解槽效率？
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=發(fā)展?fàn)顩r：CO2電解槽常使用質(zhì)子或氫氧化物導(dǎo)電離子選擇性膜、GDE上支撐陰極電催化劑、中性至堿性pH下的可溶性支撐電解質(zhì)等。由于分流電流（通過電解液流動(dòng)路徑）減少，使用雙極板的煙囪結(jié)構(gòu)更簡(jiǎn)單，首選僅使用固體離聚體電解質(zhì)的設(shè)計(jì)，類似于PEM水電解器。為與低溫CO2電解競(jìng)爭(zhēng)，高效、高選擇性、低投資成本和高耐用性必不可少。
目前和未來的挑戰(zhàn)：碳?xì)浠衔镫姾铣杉夹g(shù)面臨挑戰(zhàn)包括提高電壓、電流和FEs，以及提高電解槽的壽命、選擇性和CD（倍率）。CO2電解槽的電壓效率主要由以下因素控制：（a）陽極和陰極的動(dòng)力學(xué)過電位；（b）由于離子通過裝置傳輸而產(chǎn)生的歐姆損失；（c）與[CO2]和pH梯度相關(guān)的濃度過電位。在陰極GDE中，需要條件來抑制相對(duì)于電催化劑上CO2RR的HER動(dòng)力學(xué)。在穩(wěn)定狀態(tài)下，如果沒有持續(xù)消耗KOH，陰極液的pH值會(huì)降低，不僅會(huì)導(dǎo)致O2產(chǎn)品中的CO2損失，還會(huì)在整個(gè)設(shè)備中形成pH梯度。
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多電池堆棧帶給CO2R的前景是什么？
目前和未來的挑戰(zhàn)：以經(jīng)濟(jì)可行的方式驅(qū)動(dòng)CO2R，必須開發(fā)電解槽電池組，以高轉(zhuǎn)化率、EE、選擇性和轉(zhuǎn)化效率運(yùn)行。為達(dá)到MW功率范圍，需要繼續(xù)加大力度，無論是單個(gè)電池還是電池組。在這種電解槽中，溫度控制由回火陽極提供，必須均勻分布在電解槽槽內(nèi)。在向大型電解槽引入CO2會(huì)導(dǎo)致槽內(nèi)濃度梯度較大，可能會(huì)導(dǎo)致HER增加。缺乏長(zhǎng)期研究和標(biāo)準(zhǔn)化測(cè)試協(xié)議阻礙了不同公布數(shù)據(jù)之間的比較。同時(shí)，降低成本對(duì)工業(yè)化的成功也至關(guān)重要。此外，需要大規(guī)模生產(chǎn)方法取代當(dāng)前的制造工藝。向電解槽槽/堆中注入氣體，帶來進(jìn)一步的技術(shù)挑戰(zhàn)。
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電化學(xué)C-N鍵形成的未來是什么？
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖！（下）
發(fā)展?fàn)顩r：將CO2電化學(xué)還原（CO2RR）與含氮化合物結(jié)合起來，對(duì)于實(shí)現(xiàn)C-N鍵和獲得綠色酰胺非常有吸引力。尿素合成成為一種高能耗、“遠(yuǎn)離綠色”的工業(yè)過程，因此需要直接電化學(xué)過程從CO2和含氮化合物合成尿素。不僅可以使廢物價(jià)格化，而且還將受益于電化學(xué)技術(shù)的所有節(jié)能和環(huán)境優(yōu)勢(shì)，最重要的是直接使用可再生電力。此外，該反應(yīng)的效率和選擇性的發(fā)展也將有助于理解C-N鍵的形成。將為擴(kuò)大可從CO2和胺衍生物/氮源合成的酰胺和氨基甲酸酯的前景提供一個(gè)新的機(jī)會(huì)。
圖34. CO2和N2電合成尿素的性能
目前和未來的挑戰(zhàn)：電催化CO2和N2轉(zhuǎn)化為尿素，第一個(gè)障礙是高離解能N≡N以及C=O鍵。這些要求很高的能量使得電極表面的這些分子很難活化，導(dǎo)致高過電位和低效率。在水介質(zhì)中，觀察到兩個(gè)主要問題：報(bào)道的FE較低，大多數(shù)研究缺乏可靠性。另一個(gè)挑戰(zhàn)是將CO2和N2導(dǎo)向C-N鍵，而不是先對(duì)NH3和其他Cn+產(chǎn)物進(jìn)行單獨(dú)反應(yīng)。此外，難獲得NHx中間體的來源，很難將C-N鍵的來源歸因于N2。電化學(xué)C-N鍵形成的最大挑戰(zhàn)是揭示其機(jī)理，了解重要的中間體，并了解其對(duì)表面取向和組成的依賴性。電化學(xué)形成C-N鍵發(fā)展道路仍處于起步階段，需要收集基本知識(shí)。
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金屬摻雜C對(duì)CO2R的潛力是什么？
53位專家學(xué)者！共同闡述：2022年低溫電化學(xué)CO2還原路線圖?。ㄏ拢? /></section> <section style=圖35. Cu和Cu基化合物的計(jì)算篩選
目前和未來的挑戰(zhàn)：高濃度堿性電解質(zhì)導(dǎo)致大量CO2轉(zhuǎn)化為碳酸鹽，導(dǎo)致CO2利用率低，需要在低過電位下CO2還原的新方法。途徑/中間產(chǎn)物很多，增加了機(jī)械研究的復(fù)雜性。對(duì)于詳細(xì)的C2路線仍存在爭(zhēng)議，通往C3的路徑不夠清晰，限制了對(duì)特定C2+產(chǎn)品具有高度選擇性的新CO2材料的合理設(shè)計(jì)。尋求一種特定CO2RR產(chǎn)品的高FE，同時(shí)具有高CD。將作為CO2RR催化劑的剩余部分，該催化劑在高反應(yīng)速率仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，但正在朝著這個(gè)方向發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

2022 roadmap on low temperature electrochemical CO2 reduction. J. Phys. Energy, 2022, DOI: 10.1088/2515-7655/ac7823.
https://iopscience.iop.org/article/10.1088/2515-7655/ac7823.

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/10/30/fd5416b503/

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