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1. 徐成彥/甄良/王鵬Nature子刊：高比能鋰金屬電池正極，比能量達999.3 Wh/kg！

8篇電池頂刊：范修林、陳仕謀、王峰、邱介山、黃建宇、徐成彥、吳興隆、潘慧霖、楊劍等成果！

非水可充鋰基電池中正極活性材料的有限容量是開發(fā)高能量存儲設備的絆腳石。盡管過渡金屬鋰氧化物是高容量的電化學活性材料，但在高電池電壓（如>4.3V）下的結構不穩(wěn)定會對電池性能產生不利影響。

哈爾濱工業(yè)大學（深圳）徐成彥、甄良、南京大學王鵬等證明了Li_xTM_yO₂（0 < x, y < 2, TM = Ni, Mn）的高容量運行可以通過建立一個部分陽離子無序中熵態(tài)來來實現。

圖1 不同Li_xTM_yO₂相的鋰化/脫鋰時陽離子重新排序和對稱性變化的示意圖

為打破熱力學驅動的TM離子排序，這項工作通過質子取代制備了有缺陷的Li_1.46Ni_0.32Mn_1.2O_4-x（0 < x < 4），進一步觸發(fā)了TM離子的層間不協(xié)調，在最初脫鋰時形成了部分陽離子不協(xié)調尖晶石相。這種部分陽離子失調的尖晶石晶體，只在氧氟化物中被報道過，被高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）和同步輻射X射線衍射（SXRD）測量所證實，并通過TM離子填充16c和16d間隙位點而與LiTM₂O₄型尖晶石相區(qū)別。

圖2 不同巖鹽型過渡金屬氧化物材料的電化學性能

在與鋰金屬負極和基于LiPF₆的非水電解液相結合的紐扣電池配置中進行測試時，中熵態(tài)正極材料在100 mA g^-1（2.0-4.8 V，25 ± 5 °C）下實現了314.1 mA h g^-1的可逆容量，初始比能量高達999.3 Wh kg^-1（基于正極電極活性材料），并且減輕了結構退化，而尖晶石框架確保了Li⁺在高電流下的擴散（1 A g^-1下放電容量為153.6 mA h g^-1）。結合電化學表征、中子衍射（ND）測試和DFT計算，作者發(fā)現鋰離子主要是從八面體位點穿梭而來，因此避開了有序的層狀和尖晶石相的連續(xù)對稱性變化。此外，XPS、XAS和原位微分電化學質譜（DEMS）結果顯示，在初始充電過程中，O^2-被氧化，而放電過程主要由Mn³⁺/Mn⁴⁺氧化還原中心進行電荷補償。這些發(fā)現表明，熵態(tài)可有效地調整正極材料的晶體學和電子結構；因此，適當的熵水平對于在每個系統(tǒng)中達到優(yōu)化的電化學性能至關重要。

圖3 通過原子計算了解富鋰層狀氧化物材料的物理化學性質

A medium-entropy transition metal oxide cathode for high-capacity lithium metal batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33927-0

2. 吳興隆等AFM：鈉離子電池用低成本高性能異質NASICON型復合正極

作為有前景的鈉離子電池正極，Na⁺超離子導體（NASICON）型材料因其出色的結構穩(wěn)定性、卓越的離子導電性和小的體積膨脹而備受關注。然而，釩基NASICON型正極具有生物毒性，V元素價格昂貴，鐵基正極平均工作電壓低，以及聚陰離子化合物固有的電子傳導性差，都阻礙了它們的實際應用。

東北師范大學吳興隆、Hong-Yan Lü等成功地制備了一種雙碳層修飾的異質復合材料，即Na₃V₂(PO₄)₃-Na₃Fe₂(PO₄)(P₂O₇)（NVFPP/C/G），以解決這些限制。

圖1 NVFPP/C/G材料的表征

具體而言，作者通過原位制備策略制備了摩爾比為1:1的異質NVFPP復合材料，進一步通過雙碳層的裝飾，NVFPP的電子傳導性和結構穩(wěn)定性得到了提高。通過慢速掃描功率X射線衍射（XRD）和高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）證明，受益于互生結構和雙碳層的協(xié)同效應，雙碳層裝飾的NVFPP/C/G在0.1C時具有113.1 mA h g^-1的高可逆比容量，相對于Na⁺/Na的平均工作電壓為3.16 V，對應的能量密度為357 Wh kg^-1。

圖2 半電池性能

更重要的是，通過使用NVFPP/C/G正極和硬碳負極，這項工作構建了一個可行的鈉離子全電池，其表現出優(yōu)異的倍率和循環(huán)性能，從而證明了NVFPP/C/G正極在鈉離子電池中的更多應用可行性。這些發(fā)現表明，構建異質復合結構有利于實現高性能的聚陰離子材料，并為更好地設計SIBs的正極提出了新的范例。

圖3 全電池性能

Heterogeneous NASICON-Type Composite as Low-Cost, High-Performance Cathode for Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209482

3. 黃建宇/張利強/唐永福 AFM：冷凍電鏡揭示固態(tài)電池中界面的原子級結構

高界面阻抗是固態(tài)金屬鋰電池（SSLMBs）應用中的一個主要障礙。因此，了解SSLMBs中界面的原子尺度結構對其實際應用至關重要。然而，由于電池材料的光束敏感性，傳統(tǒng)的電子顯微鏡（EM）無法獲得這些信息。

燕山大學黃建宇、張利強、唐永福等通過使用低溫電子顯微鏡（cryo-EM），揭示了基于石榴石電解質的SSLMBs中界面的原子尺度結構。

圖1 鋰/LZTO界面的構建和低溫TEM表征

低溫透射電鏡觀察到LLZTO拋光表面的微裂紋，這是LLZTO中鋰枝晶生長的起源。在此基礎上，作者通過薄的氟化石墨（CF_x）層和熔融Li在230℃下的簡易轉化反應，構建了一個原位形成的夾層來改變Li/LLZTO的界面。該夾層與熔融鋰表現出良好的潤濕性，在25℃時有效地將界面電阻降低到35 Ω cm²。結合低溫FIB和低溫TEM，作者發(fā)現夾層是由分散在無定形C基體中的納米晶體LiF組成的，它們是由CF_x和熔融Li的反應產生的。LiF和無定形C的復合結構調節(jié)了Li+在Li/LLZTO界面上的均勻傳輸，有效地緩解了Li的體積膨脹，從而防止了Li在LLZTO中的樹枝狀生長，提高了SSLMB的臨界電流密度（CCD）和循環(huán)壽命。

圖2 對稱電池性能

作為概念驗證，所制備的對稱鋰電池表現出高達3.2 mA cm^-2的臨界電流密度和在1 mA cm^-2條件下超過1800次循環(huán)的長壽命。此外，基于夾層和高負載LiNi_0.88Co_0.1Al_0.02O₂（NCA）正極（約為≈12 mg cm^-2）的全電池在1.2 mA cm^-2下進行了400多次循環(huán)，并提供了1 mAh cm^-2的高面積容量，這是迄今為止報告的基于LLZTO的ASSLMB性能的一個重大進步。總體而言，這項研究提供了對SSLMBs中界面的原子尺度的理解，以及為實際應用設計無枝晶的SSLMBs的一個有效策略。

圖3 全電池性能

Cryo-EM Studies of Atomic-Scale Structures of Interfaces in Garnet-Type Electrolyte Based Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208682

4. 首爾大學Adv. Sci.：揭示鋰金屬氧化還原電位與鋰離子溶劑化結構的相關性

鋰離子在電解液中的活性取決于其溶劑化結構。然而，從鋰離子和溶劑分子之間的相互作用來看，對鋰離子活性變化的理解仍然是難以捉摸的。

首爾大學Kyu Tae Lee等展示了在含有鋰離子與環(huán)狀冠醚（15-crown-5）復合物的電解液中，鋰離子的活性發(fā)生了重大變化，這與傳統(tǒng)的碳酸酯電解液相比，會導致鋰金屬的氧化還原電位顯著下降。

圖1 不同電池的代表性電壓曲線及鋰負極的電位偏移

新的Li/[Li(15C5)]⁺（15C5=15-冠醚，[Li(15C5)]⁺=Li+-15C5復合物）的氧化還原反應對與水系電解液中Li/Li⁺的標準電極電位（-3.041 V）相比，顯示出較低的形式電位-3.32 V（與NHE相比），這是由于與15-crown-5螯合的Li⁺的絡合效應造成的。此外，作者采用穩(wěn)定的雙相電解液構建了3.7V級Li | LiFePO₄電池，這里使用的是離子選擇膜，其中負極和正極的電解液分別為含和不含15-crown-5的LiPF6-EC/DMC。因此，與傳統(tǒng)的含有單相電解液的3.4V級Li | LiFePO₄電池相比，含有螯合劑的雙相電解液提高了Li | LiFePO₄的能量密度。

圖2 采用雙相電解液的磷酸鐵鋰電池性能

此外，這項工作還證明了在含有豐富的TFSI-陰離子的離子液體電解液中，由于形成了弱溶劑化鋰離子結構，如[Li(TFSI)₂]-，導致了LiFePO₄正極的正電位轉移，從而使Li+的活性顯著提高。絡合效應和弱溶劑化效應的結合進一步允許構建3.8V級的Li | LiFePO₄電池。此外，作者通過研究螯合的Li⁺離子與環(huán)狀/線性醚以及弱溶劑化的Li⁺離子與離子液體的關系，研究了Li⁺活性、電位轉移和Li⁺溶劑化結構之間的關系。更加穩(wěn)定的Li⁺復合物會引起Li⁺在電解液中活性的下降，而弱溶劑化的Li⁺離子則會增加Li⁺在電解液中的活性，最終導致電池電壓的顯著增加。這些發(fā)現為設計高能量密度鋰金屬電池的先進電解液也提供了機會。

圖3 采用雙相電解液的鈷酸鋰電池性能

Correlation between Redox Potential and Solvation Structure in Biphasic Electrolytes for Li Metal Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203443

5. 浙大范修林ACS Energy Lett.：20C超快充鋰離子電池！

快速充電被認為是商業(yè)鋰離子電池（LIBs）最令人羨慕的技術之一，但缺乏具有足夠離子傳導性和有效鈍化性能的合適電解液阻礙了其發(fā)展。

浙江大學范修林、巴伊蘭大學Malachi Noked等設計了一種混合溶劑電解液（1M LiPF₆-氟代碳酸乙烯/乙腈，FEC/AN，7/3體積），通過實現FEC主導的溶劑化結構和AN豐富的環(huán)境來克服這兩個限制。

圖1 雙溶劑（FEC/AN）的分步設計原則

在此，作者系統(tǒng)地研究了不同溶劑比例的1M LiPF₆-FEC/AN電解液。結果觀察到電化學性能對FEC/AN比例的依賴性，這使得能夠將界面化學與電解液的整體特性（如離子傳導性、粘度等）分開。具體來說，在由1M LiPF₆-7FEC/3AN組成的優(yōu)化電解液中，Li-FECAN復合物和界面化學作用能夠實現極高的倍率能力。它們各自的影響可以通過研究7FEC/3AN中的Li⁺配位環(huán)境來量化：（1）就成膜能力而言，Li⁺溶劑化鞘由FEC主導，AN/FEC的平均配位數比≤0.26；（2）就離子傳導性而言，AN將Li⁺在溶劑化結構的擴散時間縮短到77ps，比1M LiPF₆-FEC電解液的擴散時間低一個數量級。

圖2 FEC/AN混合體系的溶劑化結構、特性和整體評價

因此，與之前報道的不能承受XFC（≥6C）的快充電解液不同，7FEC/3AN使石墨電池達到了前所未有的倍率能力（20C時約為300 mAh g^-1）。此外，采用7FEC/3AN的1Ah石墨/NCM811軟包電池在8C時的放電容量是采用EC/DMC電解液的相同電池的3倍。該工作同時實現了20C的石墨負極和4.5V的NMC811正極，并展示了一個全新的見解，即通過改變電解液的溶劑化結構，可將足夠的離子傳導性和有利的鈍化性能整合到一起。

圖3 Li/石墨電池性能

Solvent-Assisted Hopping Mechanism Enables Ultrafast Charging of Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02240

6. 陳仕謀/王峰/邱介山AM：同時穩(wěn)定電極和電解質，實現-35至60℃寬溫電池!

可充水系鋅離子電池由于其低成本和高安全性，作為下一代儲能設備之一具有巨大潛力。然而，長期穩(wěn)定的電極和電解液的開發(fā)仍然存在巨大的挑戰(zhàn)。

北京化工大學陳仕謀、王峰、邱介山等為界面層設計開發(fā)了一種自分離策略，以同時優(yōu)化電極和電解液。

圖1 不同電池體系的電極/電解質界面電化學行為示意圖

自分離的界面含有三氰胺鈉（NaTCN）和聚丙烯腈（PAN），并表現出許多獨特的優(yōu)勢：1）在負極方面，界面通過(TCN)-的電化學演化逐漸演變成電反應屏蔽層，形成碳氮聚合物骨架，改變Zn²⁺遷移途徑，抑制副反應，同步促進鋅的均勻沉積；2）對于體相電解液，分離的離子可以擴散到電解液中，影響Zn²⁺的溶劑化環(huán)境，降低冰點溫度，有利于低溫性能的發(fā)揮；3）在正極一側，分離的離子保持Na⁺離子平衡，逐漸形成穩(wěn)定的正極-電解質界面（CEI），以提高正極結構穩(wěn)定性和快速離子擴散能力（10^-8到10^-10 cm² s^-1）。

圖2 半電池性能

雙電極與電解液的耦合確保了高溫下的熱穩(wěn)定性和低溫下卓越的擴散動力學?；谶@些優(yōu)勢，Zn對稱電池在寬溫下實現了長達3000小時的循環(huán)壽命，Zn//NaV₃O₈ ?1.5H₂O（NaVO）全電池也在-10℃下實現了超過10000次的超長循環(huán)壽命。此外，具有250次循環(huán)壽命的軟包電池以及在彎曲和剪切條件下的柔性顯示也證明了其實際應用前景。

圖3 寬溫和柔性性能展示

Simultaneously Stabilizing both Electrodes and Electrolytes by a Self-Separating Organometallics Interface for High Performance Zinc-Ion Battery at Wide Temperatures. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202206239

7. 浙大潘慧霖Nano Energy：高性能鋅金屬全電池，5C循環(huán)10000次！

本質上不均勻的鋅沉積-溶解和析氫反應（HER）會導致鋅負極的可逆性差，循環(huán)壽命有限，從而限制了可充水系鋅電池的實際應用。

浙江大學潘慧霖等提出了一種多孔銦（In）涂層與聚丙烯酰胺（PAM）聚合物層的協(xié)同策略，以提供大的HER過電位，同時促進Zn²⁺在電極-電解質界面的快速和均勻傳輸。

圖1 ZnSb和ZnIn電極循環(huán)前后的形貌

PAM聚合物涂覆層很容易吸收鋅基電解液，并產生一個原位形成的功能性凝膠電解液涂覆層，增強鋅負極附近的均勻Zn²⁺分布，從而促進鋅電極的出色穩(wěn)定性。通過原位化學置換反應的多孔In涂層被發(fā)現是抑制H₂生成的更有效的涂層，同時像一個穩(wěn)定的金屬篩子一樣提供快速的Zn²⁺傳輸途徑。因此，在嚴苛的條件下，即大的電流密度和高的鋅利用率下，ZnIn-PAM電極的循環(huán)穩(wěn)定性得到了明顯的改善，反應動力學也很出色。

圖2 半電池性能

結果，最佳的ZnIn-PAM電極在超高電流密度和面容量（10 mA cm^-2, 10 mAh cm^-2, Zn利用率：57%）下表現出杰出的循環(huán)穩(wěn)定性，在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2（Zn利用率：28.5%）下，僅有約50 mV的過電位，長期使用壽命超過1700 h。進一步結合電解二氧化錳正極，全電池在5C下提供了10000次循環(huán)的超長壽命，每循環(huán)的容量衰減率為0.006%。這項工作為探索協(xié)同戰(zhàn)略提供了有用的視角，以解決鋅金屬基水系電池在實際使用中有限的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3 全電池性能

Synergetic Control of Hydrogen Evolution and Ion-transport Kinetics Enabling Zn Anodes with High-Areal-Capacity. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107903

8. 山東大學楊劍AM：理論+實踐合理篩選高性能人工SEI材料！

鋅負極上的固體電解質界面（SEI）對高倍率和長壽命水系電池起著關鍵作用，因為它能有效抑制副反應和枝晶生長。

山東大學楊劍等從理論上考慮樹枝晶抑制能力和電荷轉移特性，提出了一種可行的方法來篩選鋅負極上潛在的SEI。

圖1 理論計算

具體而言，作者首先通過其基本特性、剪切模量和帶隙來篩選作為SEI的潛在材料。然后，進一步計算Zn²⁺擴散的能壘，以說明電荷轉移特性，以及界面能（γ）和楊氏模量（E）的乘積，以闡明抑制枝晶的能力，來篩選有希望的候選材料。結果，Zn₃(BO₃)₂(ZBO)作為模型，在實驗中來驗證這一篩選的有效性。正如實驗結果和理論計算所證明的，ZBO可有效促進了鋅的均勻沉積和橫向生長，并抑制副反應。

圖2 半電池性能

因此，在對稱電池中，Zn@ZBO在50 mA cm^-2的超高電流密度下運行了250小時，面積容量為10 mAh cm^-2。在全電池中，Zn@ZBO||MnO₂在苛刻的條件下，即貧電解液條件（10 μL mAh^-1）、有限的鋅供應（N/P比=2.3）和高面容量（5.0 mAh cm^-2），顯示出令人印象深刻的累積容量（～406 mAh cm^-2）。總體而言，這項工作的意義不僅在于首次報道了ZBO在Zn上顯示出優(yōu)異的電化學性能，還在于為其他金屬負極篩選有前景的SEI材料提供了可行的方法。

圖3 全電池性能

Rational Screening of Artificial Solid Electrolyte Interphases on Zn for Ultrahigh-Rate and Long-Life Aqueous Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207908

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