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高傳博&程濤Nature子刊：NiFeB氫氧化物納米片實現(xiàn)高效OER

在氫氧化物催化劑中，促進高氧化態(tài)過渡金屬物種的形成可提高其在析氧反應(yīng)（OER）中的催化活性，但在目前的合成策略中仍然很難實現(xiàn)。

基于此，西安交通大學(xué)高傳博教授和蘇州大學(xué)程濤教授（共同通訊作者）等人報道了一種單層NiFeB氫氧化物納米片，并證明了缺電子硼（B）在促進高氧化態(tài)鎳（Ni）的形成以提高OER活性方面的功效。測試結(jié)果表明，NiFeB氫氧化物納米片的OER活性達到100 mA cm^-2，過電位為252 mV，優(yōu)于無B-氫氧化鎳納米片的OER活性（過電位為337 mV）和已報道的大多數(shù)Ni基催化劑。

高傳博&程濤Nature子刊：NiFeB氫氧化物納米片實現(xiàn)高效OER

作者利用DFT計算獲得原子尺度的見解，以解釋B在提高NiFeB氫氧化物納米片的OER活性方面的作用。根據(jù)DFT計算，B的引入降低了OER的能壘。作者考慮了從*H₂O到O₂的反應(yīng)路徑上有*OH、*O和*OOH中間體的四步反應(yīng)路徑。還計算了兩個電位（0和1.23 V）下的自由能，結(jié)果表明自由能沿反應(yīng)坐標(biāo)的變化趨勢相似。在0 V時，NiFe氫氧根形成*O（*OH→*O）為電位決定步驟（PDS），自由能差為1.498 eV。

在引入B后，NiFeB氫氧根上*O的生成能降至1.308 eV，而*OOH（*O→*OOH）的生成能增加到1.455 eV，*OOH形成了PDS，說明了B在提高氫氧根NiFeB催化劑OER活性中的關(guān)鍵作用。DFT計算還表明，在NiFe氫氧根中引入B后，Ni的氧化態(tài)升高。引入B后，Ni結(jié)合OH的電子局域化增強，為B附近Ni氧化態(tài)的增加提供了間接證據(jù)。

Promoting nickel oxidation state transitions in single-layer NiFeB hydroxide nanosheets for efficient oxygen evolution. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33846-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33846-0.

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