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上硅所Nature子刊：電荷自調(diào)節(jié)功勞大，增強(qiáng)富S空位1T’-MoS2析氫活性

過渡金屬二鹵化物中的活性電子態(tài)能夠通過改善氫的吸收來促進(jìn)氫的析出。然而，熱力學(xué)穩(wěn)定的六方2H-MoS₂作為析氫催化劑的發(fā)展可能受到其有限的活性電子態(tài)的影響，因此通過更加有效的策略來最大化MoS₂上的析氫反應(yīng)活性位點(diǎn)和調(diào)節(jié)活性電子態(tài)具有重要意義。

近日，中科院上海硅酸鹽研究所黃富強(qiáng)和劉建軍等報(bào)道了在亞穩(wěn)態(tài)MoS₂(1T’-MoS₂)結(jié)構(gòu)中通過電荷自調(diào)節(jié)效應(yīng)，有利于產(chǎn)生活性電子態(tài)并提高析氫反應(yīng)活性。

為了驗(yàn)證電荷自調(diào)節(jié)效應(yīng)對催化劑性能的影響，研究人員在酸性水溶液中通過拓?fù)浠瘜W(xué)反應(yīng)和化學(xué)腐蝕合成了1T’”-MoS₂-VS塊狀晶體；隨后引入S空位，通過形成懸空鍵來激活Mo-Mo鍵。理論計(jì)算結(jié)果顯示，活化后的Mo-Mo鍵可以通過增強(qiáng)S和H原子(S-H鍵)之間的相互作用，自調(diào)節(jié)電子態(tài)以促進(jìn)質(zhì)子吸附，從而提高了催化劑的反應(yīng)活性。

因此，最佳的1T’”-MoS₂-VS催化劑具有優(yōu)異的HER性能，在10 mA cm^-2電流密度下的HER過電位僅為158 mV，Tafel斜率為74.5 mV dec^-1，遠(yuǎn)低于具有S空位的2H-MoS₂(2H-MoS₂-VS: 369 mV和137 mV dec^-1)；并且該催化劑還具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，其在電化學(xué)測試前后結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化。研究表明，TMD中固有的金屬-金屬鍵能夠調(diào)節(jié)活性電子態(tài)，從而實(shí)現(xiàn)高效的電催化析氫，這為開發(fā)用于能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存的具有優(yōu)良性能的氧化物/硫化物基催化劑提供了指導(dǎo)。

Charge Self-Regulation in 1T”’-MoS₂Structure with Rich S Vacancies for Enhanced Hydrogen Evolution Activity. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33636-8

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/10/25/96245e47ad/

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