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黃建宇&張利強(qiáng)&唐永福AFM：冷凍電鏡揭示固態(tài)電池中界面的原子級(jí)結(jié)構(gòu)

高界面阻抗是固態(tài)金屬鋰電池（SSLMBs）應(yīng)用中的一個(gè)主要障礙。因此，了解SSLMBs中界面的原子尺度結(jié)構(gòu)對(duì)其實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。然而，由于電池材料的光束敏感性，傳統(tǒng)的電子顯微鏡（EM）無法獲得這些信息。

燕山大學(xué)黃建宇、張利強(qiáng)、唐永福等通過使用低溫電子顯微鏡（cryo-EM），揭示了基于石榴石電解質(zhì)的SSLMBs中界面的原子尺度結(jié)構(gòu)。

圖1. 鋰/LZTO界面的構(gòu)建和低溫TEM表征

低溫透射電鏡觀察到LLZTO拋光表面的微裂紋，這是LLZTO中鋰枝晶生長(zhǎng)的起源。在此基礎(chǔ)上，作者通過薄的氟化石墨（CF_x）層和熔融Li在230℃下的簡(jiǎn)易轉(zhuǎn)化反應(yīng)，構(gòu)建了一個(gè)原位形成的夾層來改變Li/LLZTO的界面。該夾層與熔融鋰表現(xiàn)出良好的潤(rùn)濕性，在25℃時(shí)有效地將界面電阻降低到35 Ω cm²。

結(jié)合低溫FIB和低溫TEM，作者發(fā)現(xiàn)夾層是由分散在無定形C基體中的納米晶體LiF組成的，它們是由CF_x和熔融Li的反應(yīng)產(chǎn)生的。LiF和無定形C的復(fù)合結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)了Li+在Li/LLZTO界面上的均勻傳輸，有效地緩解了Li的體積膨脹，從而防止了Li在LLZTO中的樹枝狀生長(zhǎng)，提高了SSLMB的臨界電流密度（CCD）和循環(huán)壽命。

圖2. 對(duì)稱電池性能

作為概念驗(yàn)證，所制備的對(duì)稱鋰電池表現(xiàn)出高達(dá)3.2 mA cm^-2的臨界電流密度和在1 mA cm^-2條件下超過1800次循環(huán)的長(zhǎng)壽命。

此外，基于夾層和高負(fù)載LiNi_0.88Co_0.1Al_0.02O₂（NCA）正極（約為≈12 mg cm^-2）的全電池在1.2 mA cm^-2下進(jìn)行了400多次循環(huán)，并提供了1 mAh cm^-2的高面積容量，這是迄今為止報(bào)告的基于LLZTO的ASSLMB性能的一個(gè)重大進(jìn)步?？傮w而言，這項(xiàng)研究提供了對(duì)SSLMBs中界面的原子尺度的理解，以及為實(shí)際應(yīng)用設(shè)計(jì)無枝晶的SSLMBs的一個(gè)有效策略。

圖3. 全電池性能

Cryo-EM Studies of Atomic-Scale Structures of Interfaces in Garnet-Type Electrolyte Based Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208682

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