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?馮軍宗/陳永婷Nano Energy: 氣凝膠約束和NH3熱解，實現(xiàn)金屬-N4電催化劑穩(wěn)定化合成

金屬-空氣和燃料電池由于其高能量密度和經(jīng)濟效益而被廣泛認為是有前途的能源裝置。氧還原反應(ORR)是電池中一個關鍵的半反應，它直接影響電池的能量效率。

因此，設計高活性和持久的ORR電催化劑對于電池的開發(fā)具有重要意義原子分散在載體上的具有催化活性金屬表現(xiàn)出最高的原子利用率和最具成本效益的電催化劑設計途徑。然而，廉價、高效、持久的原子分散電催化劑的高通量可擴展生產(chǎn)仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，國防科技大學馮軍宗和武漢科技大學陳永婷等采用溶膠-凝膠法和NH₃熱解法合成具有原子分散金屬-N₄活性中心的M-N-C催化劑(合成Co-N-C、Ni-N-C和Fe-N-C三種具有原子分散金屬-N₄活性中心的化合物，證實了該策略的合成適用性)。

性能測試結(jié)果顯示，Co-N-C在堿性環(huán)境中對OER和ORR具有催化活性，而Ni-N-C對CO₂RR具有催化活性；Fe-N-C表現(xiàn)出約0.933 V_RHE的半波電位，動力學電流密度為22 mA cm^-2(0.9 V_RHE)，并且在0.1 M KOH溶液中5000次循環(huán)后半波電位降低約4 mV。

此外，作為固態(tài)鋅-空氣電池中的空氣電極，F(xiàn)e-N-C的最大功率密度為167 mW cm^-2，能量密度為956 Wh kg^-1，并且在120小時內(nèi)具有長期穩(wěn)定性。Fe-N-C的高活性和耐久性歸因于原子分散的Fe-N₄團簇(N₂-Fe-N₂-Fe-N₂)，其中相鄰Fe-N₄的協(xié)同效應促進氧分解并產(chǎn)生較少的H₂O₂。

還有就是，在NH₃中熱解過程中，F(xiàn)e-N-C通過O₂-Fe-O₂-Fe-O₂、O₆-Fe、N₆-Fe和N₂-Fe-N₂-Fe-N₂序列進行結(jié)構(gòu)變化。該項研究提供了一種基于氣凝膠的策略，用于制造廉價、高效和持久的具有高通量可擴展生產(chǎn)的原子分散電催化劑，并展示出對原子分散電催化劑大規(guī)模合成的潛力。

A Stabilization Synthesis Strategy for Atomically Dispersed Metal-N₄ Electrocatalysts via Aerogel Confinement and Ammonia Pyrolyzing. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107869

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