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Nature子刊：Ptn-Ov協(xié)同位點(diǎn)功勞大！促進(jìn)MoO3/γ-Mo2N催化低溫RWGS

在多相催化中，活性金屬和載體之間的界面在催化各種反應(yīng)中起著關(guān)鍵作用，特別是活性金屬與載體上的氧空位之間的協(xié)同作用可以大大提高催化效率。然而，在催化劑表面構(gòu)建高密度金屬空位協(xié)同中心是非常具有挑戰(zhàn)性的。

近日，北京大學(xué)馬丁、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)付強(qiáng)和山東大學(xué)賈春江等利用MoO₃/γ-Mo₂N結(jié)構(gòu)的應(yīng)力及Pt與載體的相互作用，成功地構(gòu)建了具有高密度Pt_n-O_v協(xié)同中心的高效催化劑，并用于催化逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng)。

對于RWGS催化劑，活性金屬簇可以解離H₂，而氧空位可以激活CO₂，因此在活性金屬團(tuán)簇和氧空位之間制備具有高密度協(xié)同中心的催化劑可以大大提高催化劑的低溫活性。

研究人員在具有MoO₃鈍化表面的γ-Mo₂N載體上沉積了單個(gè)Pt原子，利用MoO₃/γ-Mo₂N異質(zhì)結(jié)構(gòu)的應(yīng)力作用，在預(yù)處理和反應(yīng)過程中產(chǎn)生足夠的表面氧空位，將表面MoO₃轉(zhuǎn)化為MoO_x；分散的Pt原子還原成尺寸小于1nm的Pt團(tuán)簇，并將其錨定在MoO_x表面，形成豐富而穩(wěn)定的金屬團(tuán)簇-氧空位協(xié)同位點(diǎn)。

所得的Pt-MoO₃/γ-Mo₂N催化劑在300 °C下的CO收率為17.2×10^-5mol g_cat^-1s^-1，其催化低溫逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng)的性能優(yōu)于已報(bào)道的大多數(shù)催化劑。

此外，綜合原位表征和理論計(jì)算表明，Pt_n-O_v協(xié)同位點(diǎn)增強(qiáng)了反應(yīng)物分子的活化，加速了RWGS反應(yīng)?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作證明了利用異質(zhì)結(jié)構(gòu)和金屬載體相互作用應(yīng)力構(gòu)建高密度活性金屬空位界面的可行性，這為設(shè)計(jì)和開發(fā)具有高活性的負(fù)載型催化劑提供了新的策略。

Pt_n-O_v Synergistic Sites on MoO_x/γ-Mo₂N Heterostructure for Low-temperature Reverse Water-gas Shift Reaction. Nature Communications , 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33308-7

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/10/21/799ce00ab9/

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