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?中科大/南師大Small：精確調(diào)控單個Fe-N4位點實現(xiàn)高效的仿過氧化物酶催化

單原子位點催化劑（single-atom sites catalysts）的催化活性和選擇性很大程度上取決于載體結構和中心金屬配位環(huán)境。然而，進一步優(yōu)化電子結構以提高催化性能通常受到載體與金屬原子之間強配位效應的阻礙。基于此，中國科學技術大學吳宇恩教授和周煌博士、南京師范大學李亞飛教授（共同通訊作者）等人報道了通過調(diào)節(jié)Fe自旋態(tài)可在固定的配位單原子Fe位點增強酶模擬催化性能。

通過X射線吸收精細結構、⁵⁷Fe M?ssbauer光譜和與溫度相關的磁化測量表明，改變熱解溫度可以很好地控制Fe在單個Fe-N₄位點的自旋態(tài)。與高自旋結構（t_2g³ e_g²）相比，中自旋Fe位點催化劑（t_2g⁴ e_g¹）表現(xiàn)出更高的過氧化物酶模擬活性。更重要的是，基于酶的系統(tǒng)實現(xiàn)了比色傳感器對H₂O₂和葡萄糖的靈敏檢測，具有高催化活性和選擇性。

此外，密度泛函理論（DFT）計算證實，中間自旋Fe-N₄促進了OH*解吸過程，從而大大降低了反應能壘。這些發(fā)現(xiàn)提供了一種設計高活性仿酶催化劑的途徑，以及一種調(diào)節(jié)金屬位點自旋態(tài)來增強其催化性能的工程方法。

Precise Regulation of Iron Spin States in Single Fe-N₄ Sites for Efficient Peroxidase-Mimicking Catalysis. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202204015.

https://doi.org/10.1002/smll.202204015.

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