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?北航李彬ACS Energy Letters：可調(diào)控相變電解液實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰金屬電池！

Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)（LSS）被認(rèn)為是決定鋰金屬電池電化學(xué)性能的決定性因素。

北京航空航天大學(xué)李彬等提出了一種相變電解液（PCE），其LSS可以通過改變電解質(zhì)的物理狀態(tài)進(jìn)行調(diào)節(jié)。

圖1. 制備的PCE和相應(yīng)的溶劑化結(jié)構(gòu)示意圖

具體而言，作者篩選了一系列熔點(diǎn)相對較高（>10 °C）的電解液溶劑，其中十二烷二酸二甲酯（DDCA）溶劑型電解液（PCE）表現(xiàn)出優(yōu)越的綜合性能，包括高氧化穩(wěn)定性、與鋰金屬的兼容性和離子傳導(dǎo)性。所獲得的PCE（1.3 M LiTFSI-DDCA:DME = 3:1 vol %）在22℃的熔點(diǎn)處具有相變特征，溫度高于或低于該溫度會(huì)導(dǎo)致物理狀態(tài)的可逆變化（液體?固體）。

更重要的是，利用拉曼光譜和分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬，作者發(fā)現(xiàn)LSS也可以根據(jù)PCE的物理狀態(tài)在溶劑-分離離子對（SSIP）和緊密接觸離子對（CIP）之間轉(zhuǎn)化。LSS的隨溫度變化有助于調(diào)節(jié)Li⁺-的傳導(dǎo)機(jī)制，即使在固體狀態(tài)下也能獲得9.6×10^-4 S cm^-1的相對高的離子電導(dǎo)率。

圖2. PCE的表征和評估

受益于PCE的高轉(zhuǎn)移數(shù)（0.58）和負(fù)極側(cè)的有機(jī)-無機(jī)混合SEI，在液態(tài)PCE中觀察到了無枝晶的沉積。此外，具有CIP結(jié)構(gòu)的固態(tài)PCE減少了自由溶劑分子，提供了一個(gè)天然的物理屏障來抑制過渡金屬離子的穿梭。

最后，結(jié)合PCE的相變性質(zhì)及其可轉(zhuǎn)化的LSS，作者提出了一個(gè)精心設(shè)計(jì)的循環(huán)協(xié)議，并在Li-LiMn₂O₄（LMO）體系中進(jìn)行測試，結(jié)果錳離子在LMO正極中長期溶解的問題得到了緩解，并獲得了穩(wěn)定的LMO電池性能。

圖3. Li-LMO電池的電化學(xué)性能

Solvation Structure-Tunable Phase Change Electrolyte for Stable Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01919

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/10/18/2402287dea/

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