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1. Angew. Chem. Int. Ed.：提高183倍！H-C₃N₄高效光還原CO₂

催化頂刊集錦：Angew.、Nature子刊、AFM、Small、Nano Res.等成果

光還原CO₂為緩解能源危機和全球碳平衡提供了一種有吸引力的方法，但受限于高活化能和速率限制的質(zhì)子轉(zhuǎn)移?；诖?，日本國立物質(zhì)材料研究所葉金花教授和清華大學(xué)曲久輝教授（共同通訊作者）等人報道了一種高效CO₂轉(zhuǎn)化的雙位點策略，通過在吡啶N空位處極化CO₂分子，并通過吡啶N在聚合氮化碳上N空位附近的質(zhì)子化加速中間質(zhì)子化。

通過密度泛函理論（DFT）計算證實，在sp²雜化的C=N-C骨架中引入了N空位，以增加周圍的電子密度，從而提高其對CO₂的化學(xué)特異性親和力。近端吡啶N的缺陷相關(guān)質(zhì)子化有助于CO₂結(jié)合和轉(zhuǎn)化中間體的原位質(zhì)子化。作者認(rèn)為空的和質(zhì)子化的吡啶N位點之間的協(xié)同作用顯著降低了生成關(guān)鍵*COOH中間體的反應(yīng)能壘。

實驗測試發(fā)現(xiàn)，激發(fā)的氮化碳、缺陷誘導(dǎo)的淺阱態(tài)、均質(zhì)電荷介質(zhì)和CO₂分子之間的有效電子轉(zhuǎn)移中繼使光催化劑具有前所未有的高CO產(chǎn)率（1835 μmol g^-1 h^-1）和選擇性（96%），是原始體氮化碳的183倍。該研究成果為利用雙活性位點協(xié)同催化技術(shù)克服CO₂光還原的技術(shù)挑戰(zhàn)提供了一種很有前途的途徑。

Facilitating Molecular Activation and Proton Feeding by Dual Active Sites on Polymeric Carbon Nitride for Efficient CO₂ Photoreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212706.

https://doi.org/10.1002/anie.202212706.

2. Nat. Commun.：N-CuO電催化O₂產(chǎn)生¹O₂以降解有機污染物

由于環(huán)境友好的操作和現(xiàn)場生產(chǎn)力，通過電催化氧氣（O₂）生產(chǎn)單線態(tài)氧（¹O₂）在環(huán)境凈化方面具有極大的興趣。然而，O₂在催化劑表面的側(cè)向構(gòu)型會導(dǎo)致H₂O的形成，嚴(yán)重限制了¹O₂生產(chǎn)的選擇性和活性?；诖耍?strong>南開大學(xué)展思輝教授（通訊作者）等人報道了一種穩(wěn)健的N摻雜CuO（N-CuO）電催化劑，在N-Cu-O₃位點具有鮑林型（端接）吸附O₂，用于在直流電場下選擇性生成¹O₂。

作者利用N-CuO電催化劑在直流（DC）電場下使用O₂直接電催化生產(chǎn)¹O₂，其中Cu-O₄的表面局部配位環(huán)境被調(diào)節(jié)為N-Cu-O₃部分。結(jié)果表明，在電催化作用（electrocatalysis, EC）過程中，通過調(diào)整N摻雜CuO的電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境，實現(xiàn)了¹O₂的選擇性生成，與未摻雜CuO電催化體系中H₂O形成過程中產(chǎn)生的?OH中間體形成鮮明對比。

結(jié)合實驗和密度泛函理論（DFT）計算研究，發(fā)現(xiàn)O₂在N-Cu-O活性位點上的吸附是“端接”型的，這促進了?OOH的形成，為¹O₂的選擇性生成提供了一條有效的途徑。該研究所提出的N摻雜劑策略適用于一系列過渡金屬氧化物，為現(xiàn)有的高性能電催化¹O₂生產(chǎn)提供了通用的電催化劑設(shè)計方案。

Pauling-type adsorption of O₂ induced electrocatalytic singlet oxygen production on N-CuO for organic pollutants degradation. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33149-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33149-4.

3. Nat. Commun.：三元Pd-In₂O₃-ZrO₂催化劑助力CO₂加氫制甲醇

鈀（Pd）促進和在單斜氧化鋯（ZrO₂）上的沉積是提高塊狀I(lǐng)n₂O₃在CO₂制甲醇中的性能的有效策略，若能集成到單一催化系統(tǒng)中，則可以釋放出優(yōu)異的反應(yīng)性。然而，利用各個組件的協(xié)同效應(yīng)至關(guān)重要且極具挑戰(zhàn)性，因為需要精確控制它們的組裝。基于此，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Javier Pérez-Ramírez（通訊作者）等人報道了通過火焰噴射熱解（flame spray pyrolysis, FSP）制備的三元Pd-In₂O₃-ZrO₂催化劑，該催化劑具有顯著的甲醇生產(chǎn)率和金屬利用率，超過了二元催化劑。

在文中，所制備的三元Pd-In₂O₃-ZrO₂在基于CO₂的甲醇合成中，其時空產(chǎn)率（space-time yield, STY）達到約1.3 g_MeOH h^-1 g_cat^-1。與浸漬和共沉淀方法相反，F(xiàn)SP促進了低核Pd物種和In₂O₃片晶之間的形成和協(xié)同相互作用，它們被支撐在t-和m-ZrO₂顆粒的動態(tài)混合物的表面上，通過深入表征證實了這一點。

動力學(xué)分析表明，這種獨特的催化劑結(jié)構(gòu)如何通過減少RWGS反應(yīng)來促進甲醇生產(chǎn)。通過使用非原位和原位電子順磁共振光譜的廣泛研究，作者解決了表征和量化In₂O₃基催化劑上氧空位的長期挑戰(zhàn)，從而促進了對這一關(guān)鍵性能描述符的理解。該研究開啟了In₂O₃催化CO₂加氫制甲醇的新篇章，重塑了對ZrO₂多態(tài)效應(yīng)的理解，并展示了FSP作為工程復(fù)雜多相催化系統(tǒng)的強大平臺，適用于多種應(yīng)用。

Flame-made ternary Pd-In₂O₃-ZrO₂ catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO₂ hydrogenation to methanol. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33391-w.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33391-w.

4. Adv. Funct. Mater：PtBi NRs助力電催化醇氧化

作為直接醇燃料電池（direct alcohol fuel cells, DAFCs）中醇氧化反應(yīng)的最佳電催化劑，鉑（Pt）基納米材料仍面臨Pt原子利用率低、反應(yīng)動力學(xué)差等挑戰(zhàn)?；诖耍?strong>北京科技大學(xué)魯啟鵬教授、曹文斌教授和高磊副研究員、中科院理化技術(shù)研究所夏靜博士（共同通訊作者）等人報道了一種自蝕刻策略來制備具有大量低配位原子和不均勻拉伸應(yīng)變（≈4%）的PtBi納米環(huán)（PtBi NRs）。

所制備的PtBi NRs在堿性介質(zhì)中對甲醇氧化反應(yīng)（methanol oxidation reaction, MOR）和乙醇氧化反應(yīng)（ethanol oxidation reaction, EOR）表現(xiàn)出優(yōu)異的活性。特別是，PtBi NRs對MOR和EOR的質(zhì)量活性（MA）分別是商業(yè)Pt/C的9.4倍和8.5倍，在已報道的Pt基催化劑中名列前茅。此外，PtBi NRs的高度開放結(jié)構(gòu)被認(rèn)為提供了豐富的催化活性位點，并增加了Pt原子的利用率。

密度泛函理論（DFT）計算表明，由于PtBi NRs中拉伸應(yīng)變和配體效應(yīng)的協(xié)同作用，對關(guān)鍵反應(yīng)中間體的吸附能和決定電位步驟的能壘兩個重要因素進行了顯著優(yōu)化。該工作為合理設(shè)計和制備用于DAFCs的高效催化劑提供了一種有前景的策略。

The Synergy of Tensile Strain and Ligand Effect in PtBi Nanorings for Boosting Electrocatalytic Alcohol Oxidation. Adv. Funct. Mater, 2022, DOI: 10.1002/adfm.202208760.

https://doi.org/10.1002/adfm.202208760.

5. Appl. Catal. B Environ.：Pt/In₂O₃-ZrO₂催化劑具有增強的CO耐受性：ZrO₂的影響

在CO存在下，通常負(fù)載型鉑（Pt）催化劑對CO₂加氫制取甲醇沒有活性?；诖耍?strong>天津大學(xué)劉昌?。ㄍㄓ嵶髡撸┑热?/strong>報道了將ZrO₂添加到Pt/In₂O₃中以CO₂作為共同進料氣體進行CO₂加氫制甲醇。在Pt/In₂O₃-ZrO₂上實現(xiàn)了高活性和增強的CO耐受性。

在21000 cm³·h^-1·g_cat^-1的含4% CO的原料氣下，300 ℃和5 MPa條件下甲醇的時空產(chǎn)率（pace-time Yield. STY）為0.569 g_methanol g_cat^-1 h^-1。隨著ZrO₂的加入，Pt和In₂O₃-ZrO₂固溶體-載體之間發(fā)生更強的電子轉(zhuǎn)移。這導(dǎo)致較弱的CO吸附，從而抑制了In₂O₃的過度還原并增強了Pt催化劑的CO耐受性。

此外，ZrO₂修飾的In₂O₃的氧空位（O_v）促進了CO₂的活化。Zr修飾的氧空位（In-O_v-Zr）和Pt催化劑的協(xié)同作用促進了通過從CO2加氫合成甲醇的路線（CO₂*→HCOO*→H₂COO*→H₂CO*→H3CO*→H₃COH*），這與采用CO加氫路線的Pt/In₂O₃不同。

Highly active Pt/In₂O₃-ZrO₂ catalyst for CO₂ hydrogenation to methanol with enhanced CO tolerance: The effects of ZrO₂. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122018.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122018.

6.?Small：Co@Zn-N-CNTs電催化劑助力HER

過渡金屬基碳納米材料作為高效電催化劑的合理設(shè)計仍然是電化學(xué)經(jīng)濟制氫的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。碳納米管（CNTs）作為一種極具吸引力的電催化劑，通常被非金屬摻雜劑活化以提高其催化性能。然而，很少研究CNTs的金屬摻雜或金屬/非金屬共摻雜。基于此，青島科技大學(xué)林健健教授和濟南大學(xué)周偉家教授（共同通訊作者）等人報道了一種利用ZnCo₂O₄雙金屬氧化物模板，將Zn和N均勻摻雜到Co納米顆粒嵌入碳納米管中，形成Co@Zn-N-CNTs電催化劑。

在CNTs的形成過程中，鋅（Zn）原子從ZnCo₂O₄揮發(fā)，原位涂覆到碳骨架中。特別是由于Zn的電負(fù)性較低，電子很容易從Zn轉(zhuǎn)移到碳原子上，從而為碳層產(chǎn)生了較高的電子密度，進而為氫還原提供了更有利的催化位點。

實驗測試發(fā)現(xiàn)，Co@Zn-N-CNTs催化劑在0.5 M H₂SO₄電解液中表現(xiàn)出較強的析氫反應(yīng)（HER）活性，在電流密度為1 mA cm^-2時的起始電位為- 20 mV，在10 mA cm^-2時的過電位為67 mV，Tafel斜率僅為52.1 mV dec^-1，并具有持久的長期穩(wěn)定性。該研究為利用Zn作為電子調(diào)節(jié)劑和活性促進劑設(shè)計高效電催化劑提供了全新的見解。

Enhanced Hydrogen Evolution Reaction over Co Nanoparticles Embedded N-Doped Carbon Nanotubes Electrocatalyst with Zn as an Accelerant. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202204827.

https://doi.org/10.1002/smll.202204827.

7. Nano Res.：碳負(fù)載CuAu納米顆粒的氧化誘導(dǎo)相分離用于電化學(xué)還原CO₂

合金納米結(jié)構(gòu)因其有益的“協(xié)同效應(yīng)”和低成本而在熱催化和電化學(xué)催化中得到了廣泛的應(yīng)用。了解合金納米結(jié)構(gòu)，包括相、界面和化學(xué)成分，是將它們用作高效電催化劑的先決條件。基于此，天津大學(xué)羅浪里教授和董澤健博士（共同通訊作者）等人報道了使用碳負(fù)載的CuAu納米顆粒（CuAu NPs）作為模型催化劑來展示相分離引起的CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）電化學(xué)性能的變化。

在文中，作者使用負(fù)載在石墨烯（Gr）和CNT上的CuAu納米顆粒作為模型電催化劑來評估CuAu的相分離對其CO₂RR催化性能的影響。在熱退火條件下，Cu原子與CuAu納米顆粒分離形成CuO_x，這是由Cu的表面氧化驅(qū)動的，分別導(dǎo)致CuAu/CNT和CuAu/Gr的選擇性向CO變化的逆轉(zhuǎn)趨勢。

通過詳細的結(jié)構(gòu)和化學(xué)分析，揭示了在中等相分離過程中分離的CuO_x和CuAu納米顆粒之間的密切接觸可以促進CO的產(chǎn)生，而CuO_x和Au的完全空間分離會導(dǎo)致較差的CO產(chǎn)生。這些結(jié)果為電化學(xué)還原CO₂的多元素納米結(jié)構(gòu)相的微調(diào)提供了見解。

Oxidation-induced phase separation of carbon-supported CuAu nanoparticles for electrochemical reduction of CO₂. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4935-9.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4935-9.

8. Nano Res.：超穩(wěn)定Pt₅La金屬間化合物高效ORR

設(shè)計可行的氧還原反應(yīng)（ORR）電催化劑需要提高活性和穩(wěn)定性，而獲得高穩(wěn)定性是極其重要的，因為催化劑預(yù)計能在頻繁啟動/關(guān)閉的情況下高效工作至少數(shù)千小時。其中，將Pt與早期過渡金屬（Pt-La合金）合金化是一種有效的催化劑構(gòu)建策略，以潛在地滿足這些需求?；诖耍?strong>中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所邢巍研究員和葛君杰研究員（共同通訊作者）等人報道了一個采用解剖分散前驅(qū)體輔助合成方法，成功地將La通過Pt接合到Pt晶格中，從而合成了Pt₅La金屬間化合物。

通過一系列的表征證實了Pt₅La合金的形成，所制備的催化劑具有較好的活性，半波電位為0.92 V，質(zhì)量活性為0.49 A·mg_Pt^-1，嚴(yán)格遵循4e^–轉(zhuǎn)移途徑。值得注意的是，AST數(shù)據(jù)進一步證明了該方法的有效性，即通過將稀土金屬嵌入子層來獲得高穩(wěn)定的Pt基電化學(xué)合金。

合金NCs中存在La向Pt原子的強電荷轉(zhuǎn)移，顯著改變了Pt的電子結(jié)構(gòu)，進而引發(fā)吸附種的吸附強度下降。Pt的電化學(xué)還原峰證明了這種相互作用不僅保證了ORR的高活性，而且對提高穩(wěn)定性起著重要作用。本研究為具有優(yōu)異電催化性能的Pt-稀土金屬合金的未來應(yīng)用提供了新的機遇。

Ultra-stable Pt₅La intermetallic compound towards highly efficient oxygen reduction reaction. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4868-3.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4868-3.

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