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?浙大/蘇大AFM: 首次報(bào)道！快速室溫合成極耐堿性Ag-TPPE用于選擇性去除TcO4-

U/Tc的核裂變被應(yīng)用于核能技術(shù)，避免了化石燃料能源的大量消耗。然而，核裂變產(chǎn)生的放射性廢物對(duì)生態(tài)和環(huán)境安全產(chǎn)生嚴(yán)重危害。利用金屬有機(jī)骨架(MOF)消除放射性污染物受到人們廣泛關(guān)注，但污染物去除效率低，選擇性差，限制了其實(shí)際應(yīng)用。

基于此，浙江大學(xué)肖成梁和蘇州大學(xué)代星等在室溫下通過(guò)直接混合有機(jī)配體(TPPE)和AgNO₃，可以立即合成四重穿插的陽(yáng)離子金屬-有機(jī)框架(Ag-TPPE)。

具有吡啶基和疏水性一維通道的四配位Ag位點(diǎn)使得Ag-TPPE具有極高的耐堿性和對(duì)TcO⁺₄^–的超高選擇性。因此，在5000×NO₃^–存在的條件下，Ag-TPPE仍可保持64%的ReO₄^–去除率；在Hanford和SRS模擬廢液中，Ag-TPPE對(duì)TcO₄^–/ReO₄^–顯示出很高的去除能力，是在低固/液比下報(bào)道的去除效率最高值。

更重要的是，在低固/液比下的高去除能力可以大大減少過(guò)度使用吸附劑引起的二次污染，從而提高吸附效率。

最后，研究人員通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究了Ag-TPPE與陰離子之間的配位模式。對(duì)于Ag-TPPE-NO₃^–和Ag-TPPE-TcO₄^–，NO₃^–和TcO₄^–分別被限制在小和大籠中，與PMF模擬結(jié)果一致；NO₃^–的分子平面與4個(gè)Ag原子平面幾乎平行，這表明小籠子對(duì)于NO₃^–來(lái)說(shuō)足夠大。

對(duì)于Ag-TPPE-TcO₄^–，NO₃^–/TcO₄^–周?chē)?3/12個(gè)H原子，形成15/19個(gè)氫鍵，因此，在Ag-TPPE-TcO₄^–上的氫鍵更密集。該項(xiàng)工作為快速室溫制備陽(yáng)離子MOF提供了實(shí)例，為指導(dǎo)目標(biāo)陰離子高選擇性陽(yáng)離子材料的構(gòu)建提供了指導(dǎo)。

Fast Room-Temperature Synthesis of an Extremely Alkaline-Resistant Cationic Metal-Organic Framework for Sequestering TcO₄^– with Exceptional Selectivity. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208148

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