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利用光催化劑粒子進(jìn)行水裂解反應(yīng)，是一種很有前途的太陽(yáng)能燃料生產(chǎn)途徑。光催化表面電荷轉(zhuǎn)移是保證光催化效率的關(guān)鍵；然而，要理解這一跨越從納米到微米、從飛秒到秒的廣闊時(shí)空范圍的過程是具有挑戰(zhàn)性的。

雖然微觀技術(shù)已經(jīng)描繪了單個(gè)光催化劑顆粒上的穩(wěn)態(tài)電荷分布，時(shí)間分辨光譜技術(shù)也揭示了光催化劑聚集中的電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，但無(wú)法跟蹤單個(gè)光催化劑顆粒中電荷轉(zhuǎn)移的時(shí)空演化過程，其確切機(jī)制尚不清楚。

在此，來自中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的范峰滔&李燦院士等研究者，對(duì)氧化亞銅光催化劑粒子進(jìn)行了時(shí)空分辨表面光電壓測(cè)量，實(shí)現(xiàn)在單粒子水平的飛秒到秒時(shí)間尺度上繪制整體電荷轉(zhuǎn)移過程。相關(guān)論文以題為“Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles”于2022年10月12日發(fā)表在Nature上。

在此，研究者通過小面工程和缺陷控制，優(yōu)化了典型氧化亞銅(Cu₂O)光催化劑粒子的電荷分離行為(圖1a)。小面工程提供了各向異性電荷轉(zhuǎn)移的潛力，并使由于小面相關(guān)缺陷形成而可能的缺陷空間控制成為可能。

圖1. 將各向異性結(jié)構(gòu)與表面電荷分布聯(lián)系起來

調(diào)整Cu₂O顆粒的小面比后，其形貌由立方變?yōu)榘嗣骟w。研究者使用表面光電壓顯微鏡(SPVM)繪制了這些粒子的表面電荷分布，發(fā)現(xiàn)光生電子在Cu₂O立方體的{001}面比在八面體的{111}面積累更多(圖1b)。結(jié)果是由于{001}面由于較高的銅空位(V_Cu)密度而具有更顯著的p型特征。各向異性的V_Cu密度在含有{001}和{111}面的Cu₂O粒子中產(chǎn)生了面間內(nèi)置電場(chǎng)，如表面電位分布所示。有趣的是，隨著{111}/{001}比值的增加，電場(chǎng)變得顯著。與這一觀察結(jié)果一致，各向異性電荷轉(zhuǎn)移發(fā)生并在截?cái)喟嗣骟w構(gòu)型中得到優(yōu)化(圖1c)。這一一致性表明，各向異性電荷轉(zhuǎn)移主要是由各向異性內(nèi)建電場(chǎng)造成的。

然而，小面加工后只能在表面觀察到電子。因此，研究者引入了一種空間可控缺陷工程策略，選擇性地將空穴提取到Cu₂O粒子的{111}表面，并保持電子轉(zhuǎn)移到它們的{001}表面。氫補(bǔ)償銅空位缺陷(H-V_Cu)被證明能夠使孔萃取到Cu₂O表面。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，(H-V_Cu)缺陷更容易在{111}面形成。

在此，研究者對(duì)氧化亞銅光催化劑粒子進(jìn)行了時(shí)空分辨表面光電壓測(cè)量，以在單粒子水平的飛秒到秒時(shí)間尺度上繪制整體電荷轉(zhuǎn)移過程。研究者發(fā)現(xiàn)光生電子在亞皮秒時(shí)間尺度上通過面間熱電子轉(zhuǎn)移準(zhǔn)彈道地轉(zhuǎn)移到催化表面，而光生空穴轉(zhuǎn)移到空間分離的表面，并在微秒時(shí)間尺度上通過選擇性俘獲穩(wěn)定。研究者證明，這些超快熱電子轉(zhuǎn)移和各向異性俘獲機(jī)制，挑戰(zhàn)了經(jīng)典的漂移擴(kuò)散模型，有助于光催化中的有效電荷分離和提高光催化性能。研究者預(yù)期該發(fā)現(xiàn)，同樣可用于說明其他光電子器件的普適性，并促進(jìn)光催化劑的合理設(shè)計(jì)。

圖2. E-Cu₂O粒子的時(shí)間分辨光電發(fā)射電鏡

圖3. EH-Cu₂O的瞬態(tài)SPV光譜

圖4. 選擇性助催化劑負(fù)載和光催化性能

目前對(duì)電荷轉(zhuǎn)移過程的時(shí)空跟蹤研究，為揭示光催化過程中的復(fù)雜機(jī)制建立了一個(gè)實(shí)驗(yàn)范式。這種能力使人們能夠證明，在光催化中，準(zhǔn)彈道的面間電子轉(zhuǎn)移和空間選擇性捕獲，是促進(jìn)有效電荷分離的主要過程。這些制度可用于描述其他光催化體系，如表面工程和鋁摻雜的鍶鈦氧化物等。此外，它們與各向異性面和缺陷結(jié)構(gòu)有關(guān)，為合理設(shè)計(jì)性能更好的光催化劑鋪平了道路。

作者簡(jiǎn)介

范峰滔，男，博導(dǎo)，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所首席研究員，國(guó)家青年拔尖人才，催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任。主要從事（光）催化劑及（光）催化反應(yīng)過程的原位、動(dòng)態(tài)先進(jìn)成像技術(shù)的表征研究，在國(guó)際上開創(chuàng)了紫外拉曼高溫高壓條件下研究分子篩合成機(jī)理的先河；發(fā)展了空間分辨的表面光電壓成像方法并在國(guó)際上最早將其應(yīng)用到微納尺度光催化材料電荷分離的成像研究中。面向國(guó)家重大需求，從事深海資源探測(cè)的現(xiàn)場(chǎng)光譜儀研發(fā)工作，曾在馬里亞納海溝實(shí)現(xiàn)7449米的紫外拉曼探測(cè)世界記錄。已在國(guó)內(nèi)外核心刊物Nature Energy、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed、Adv. Mater.等發(fā)表論文70余篇，多次應(yīng)邀在Faraday Discussion，高登會(huì)議等國(guó)際重要學(xué)術(shù)會(huì)議上報(bào)告工作，作為主要研究人員獲得國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)。

李燦，研究員/院士，潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）主任，中法催化聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室中方主任，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)材料與化學(xué)學(xué)院院長(zhǎng)。2003年當(dāng)選中國(guó)科學(xué)院院士，2005年當(dāng)選第三世界科學(xué)院院士，2008年當(dāng)選歐洲人文和自然科學(xué)院外籍院士。曾任催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任（1998-2014）、中國(guó)物理學(xué)會(huì)光散射委員會(huì)主任(2005-2009)、中國(guó)化學(xué)會(huì)催化委員會(huì)主任(2005-2012)、中國(guó)分子光譜學(xué)會(huì)主任(2008-2012)、國(guó)際催化學(xué)會(huì)理事會(huì)主席（2008-2012），亞太催化學(xué)會(huì)主席(2013-2017)，及第16屆國(guó)際催化大會(huì)（ICC16）主席。?

主要從事催化材料、催化反應(yīng)和催化光譜表征方面的研究，研制了具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的國(guó)內(nèi)第一臺(tái)用于催化材料研究的紫外共振拉曼光譜儀并開始商品化生產(chǎn)；在國(guó)際上最早利用紫外拉曼光譜解決分子篩骨架雜原子配位結(jié)構(gòu)等催化領(lǐng)域的重大問題；最近發(fā)展短波長(zhǎng)手性拉曼光譜和光電超快及成像光譜技術(shù)，發(fā)展了納米籠中的手性催化合成、汽油和柴油超深度脫硫技術(shù)等并已工業(yè)化；從2001年起，致力于太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化和利用科學(xué)研究，包括太陽(yáng)能光（電）催化分解水、二氧化碳還原等人工光合成研究和新型太陽(yáng)電池探索研究等。先后在國(guó)際上提出了異相結(jié)、雙功能助催化劑和晶面間促進(jìn)光生電荷分離的新概念，在光電催化領(lǐng)域，提出了助催化劑、空穴儲(chǔ)存層、界面態(tài)能級(jí)調(diào)控等重要策略，為高效太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化體系構(gòu)筑提供了科學(xué)基礎(chǔ)。已培養(yǎng)博士研究生和博士后160余人，在國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)刊物發(fā)表正式論文800余篇。在國(guó)際Elsevier 和Wiley出版系列中主編專著多部。獲得發(fā)明專利授權(quán)80余件。重要國(guó)際會(huì)議大會(huì)邀請(qǐng)報(bào)告和主旨報(bào)告百余次。?

擔(dān)任Chemical Communications副主編及包括Journal of Catalysis在內(nèi)的12種國(guó)際刊物的編委和國(guó)際顧問，“催化學(xué)報(bào)”共同主編及國(guó)內(nèi)10余種刊物編委。被聘為蘭州大學(xué)、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)、清華大學(xué)、北京大學(xué)、南京大學(xué)、吉林大學(xué)、南開大學(xué)、大連理工、中山大學(xué)、華南理工、東北師大、陜西師大等多所大學(xué)兼職教授和/或榮譽(yù)教授，皮埃爾瑪麗居里大學(xué)2002/2003年度外聘教授，昆士蘭大學(xué)榮譽(yù)教授，香港浸會(huì)大學(xué)杰出客座教授等，2018年起受聘為蘭州大學(xué)雙聘院士。?

先后獲得中國(guó)科學(xué)院自然科學(xué)二等獎(jiǎng)（1993年），中國(guó)科學(xué)院青年科學(xué)家獎(jiǎng)（1993年），香港求是科技基金杰出青年學(xué)者獎(jiǎng)（1997年），中國(guó)青年科學(xué)家獎(jiǎng)（1998年），國(guó)家科技發(fā)明二等獎(jiǎng)（1999年），國(guó)際催化獎(jiǎng)（2004年，國(guó)際催化領(lǐng)域的最高榮譽(yù)，四年一次，每次一人），中國(guó)科學(xué)院杰出科技成就獎(jiǎng)（2005年），何梁何利科學(xué)技術(shù)進(jìn)步獎(jiǎng)（2005年），國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)（2011年），中國(guó)催化成就獎(jiǎng)（2014年），遼寧省自然科學(xué)一等獎(jiǎng)（2015年），全國(guó)十大科技人才獎(jiǎng)（2016年）,日本光化學(xué)獎(jiǎng)（2017年），中國(guó)光譜成就獎(jiǎng)（2018年），亞太催化成就獎(jiǎng)（2019年）以及國(guó)際清潔能源“創(chuàng)新使命領(lǐng)軍者”獎(jiǎng)（2020年）等。

文獻(xiàn)信息

Chen, R., Ren, Z., Liang, Y.?et al.?Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles.?Nature?610, 296–301 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05183-1

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05183-1

https://www.x-mol.com/groups/canligroup/people/13494

https://people.ucas.edu.cn/~FtFan

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/10/15/d39a4b5014/

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