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這里，馬里蘭大學王春生教授、楊崇英以及復旦大學王飛等人通過在WiSE中引入三甲基磷酸酯（TMP），合理控制分子間相互作用和中間相化學，擴展了WiSE的正極電位。TMP不僅通過TMP和水之間的強相互作用限制了水的活性，而且還通過操縱Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，促進了形成含有磷酸鹽和氟化鋰的增強SEI。因此，可以組裝P/N為1.14的耐水LiMn₂O₄（LMO）||Li₄Ti₅O₁₂（LTO）全電池，實現(xiàn)1000倍的長循環(huán)壽命，庫侖效率>99.9%。

圖文解讀

圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)表征

TMP因為耐火、低成本、氧化穩(wěn)定性高、水混溶性的特性被選為共溶劑。為了系統(tǒng)地理解屬性和成分之間的關系以及分子間的相互作用，作者準備了一系列LiTFSI-TMP-H₂O混合電解質(zhì)，以不同體積比混合了飽和LiTFSI-TMP電解質(zhì)（6.9 m LiTFSI-TMP）與21 m LiTFSI-H₂O WiSE。

作者利用FTIR光譜分析了9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O中的液體結(jié)構(gòu)以及LiTFSI、TMP和水之間的相互作用。圖1a中詳細的峰值反卷積澄清了TMP、LiTFSI和水之間的強相互作用。對于純水，分析光譜通常由五個成分組成，與不同的氫鍵鍵合和長度有關。更高的波段的顯著藍移和一些峰值的消失歸因于固體簇狀水（自由水），解釋了TMP和水之間的相互作用（圖1），表明水分子在TMP和水混合溶劑中的遷移率受限和減少的水分子的活性。

此外，由于TMP和LiTFSI的協(xié)同效應，加入LiTFSI進一步限制了水的活性（圖1a）。為了進一步闡明9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)，作者進行了經(jīng)典的分子動力學（cMD）模擬（圖1f）。結(jié)果表明，在每個Li⁺溶劑化殼層中，溶劑化結(jié)構(gòu)中的水分子從21 m WiSE中的2.36下降到9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解質(zhì)中的1.02；TFSI_–的含量從21 m WiSE中的1.96增加到9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解質(zhì)中的2.85。TFSI和TMP的溶劑化結(jié)構(gòu)被認為形成一個包含氟化鋰和磷酸鹽的增強SEI層，可能進一步有助于增強電解質(zhì)的氧化還原穩(wěn)定性。

圖2. 增強的SEI特性表征

圖3. 對LTO電極進行深度分析的XPS光譜

圖4. 全電池性能表征

受益于在9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解液中形成的保護性鈍化層，作者選擇P/N容量比為1.14來組裝LMO||LTO全電池，以評價其在實際電池水平上的綜合電化學性能。正極容量過剩是為了補償初始SEI形成過程中的不可逆損失，并最大限度地提高電池水平的比能量。圖4a顯示了1.8 V到2.8 V之間不同循環(huán)的典型充/放電曲線。在2 C時的初始放電容量約為124mAh/g（根據(jù)負極的質(zhì)量計算），電壓平臺為2.4~2.6 V，對應的初始效率為90%。SEI的形成以及一定程度的水分解導致了這種不可逆的容量損失。經(jīng)過逐漸鈍化過程后，可以觀察到穩(wěn)定的循環(huán)（圖4b）。在2 C條件下，200次循環(huán)，庫侖效率接近100%，庫侖效率保持72%（圖4b）。

LMO||LTO全電池的倍率性能如圖4d所示，在0.5 C的低倍率下，可以獲得152 mAh/g的放電容量。在5C的高倍率下循環(huán)后，當倍率返回時，容量可以完全恢復。在5 C下的超長循環(huán)試驗（圖4e）顯示，1000個循環(huán)的容量衰減率為0.034%。在循環(huán)過程中，CE水平保持在99.9%以上。值得一提的是，有限的正極鋰源的消耗也會導致容量衰減和全電池極化的增加。

總結(jié)展望

總之，由于TMP/H₂O基電解質(zhì)中增強的中間相化學和分子間相互作用，作者成功地實現(xiàn)了有限容量過剩的LMO||LTO全電池的穩(wěn)定循環(huán)，這項工作的成功將為開發(fā)耐水LIBs提供一種新穎和可持續(xù)的戰(zhàn)略。

文獻鏈接

Li, Q., Yang, C., Zhang, J., Ji, X., Xu, J., He, X., Chen, L., Hou, S., Uddin, J., Addison, D., Sun, D., Wang, C. and Wang, F. (2022), Controlling Intermolecular Interaction and Interphase Chemistry Enabled Sustainable Water-tolerance LiMn2O4||Li4Ti5O12 Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. https://doi.org/10.1002/anie.202214126

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