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吉大李路Nature Energy：在環(huán)境條件下可見光驅(qū)動(dòng)烷烴非氧化脫氫

烷烴的直接非氧化脫氫可以產(chǎn)生有用的碳原料和氫燃料。然而，打破烷烴中的C-H鍵通常需要高溫、化學(xué)計(jì)量氧化劑或高能紫外線；在較溫和條件下運(yùn)行的工藝具有吸引力，但往往效率較低。

基于此，吉林大學(xué)李路教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種Pt/黑色TiO₂（Pt/black TiO₂）光催化劑，其中Pt物種彼此接近而沒有直接結(jié)合，在室溫、可見光至近紅外光中顯示出烷烴脫氫的高性能。

在可見光和近紅外光（400-1550 nm）照射下，由孤立PtClO₃單體組成的Pt超小聚集體對(duì)環(huán)烷烴、甲烷和短鏈烷烴的非氧化脫氫具有高的光催化活性和選擇性。對(duì)于環(huán)己烷脫氫，在80個(gè)反應(yīng)周期內(nèi)，生成H₂的周轉(zhuǎn)數(shù)超過100000次而沒有任何失活，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了熱反應(yīng)。對(duì)于甲烷，轉(zhuǎn)化率為8.2%，對(duì)丙烷的選擇性為65%，而不是更常見的乙烷。

此外，對(duì)于C₂₊烷烴，快速脫氫（高達(dá)1440 μmol g^-1 h^-1）得到了相應(yīng)的烯烴。與孤立的Pt⁺單體不同，聚合的Pt⁺單體具有更好的光催化活性和選擇性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，黑色TiO₂與Pt之間存在強(qiáng)烈的相互作用，從而導(dǎo)致有效的界面電荷轉(zhuǎn)移，使Pt⁺成為C-H鍵激活的強(qiáng)大光活性中心。動(dòng)力學(xué)分析表明，黑TiO₂具有較強(qiáng)的給電子能力，能顯著抑制焦碳或氫離子對(duì)Pt的毒害。

Visible-light-driven non-oxidative dehydrogenation of alkanes at ambient conditions. Nat. Energy, 2022, DOI: 10.1038/s41560-022-01127-1.

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01127-1.

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