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鈉鋅混合電池（SZBs）的進(jìn)一步發(fā)展受到了水系電解液狹窄的電化學(xué)穩(wěn)定窗口（ESW）的嚴(yán)重阻礙。探索具有寬ESW和高離子電導(dǎo)率的合適電解也對(duì)實(shí)現(xiàn)高性能的SZB非常重要，但仍然具有挑戰(zhàn)性。

松山湖材料實(shí)驗(yàn)室李洪飛、華南師范大學(xué)侯賢華等通過配體置換策略，開發(fā)了一種合理設(shè)計(jì)的Na⁺/Zn²⁺混合電解液。

圖1. 配體取代策略提高ESW和電解液離子電導(dǎo)率的示意

通過在電解液中結(jié)合乙腈（AN）和水，得到的混合電解液不僅重新配置了陽離子溶劑化結(jié)構(gòu)，而且優(yōu)化了載流子遷移環(huán)境，實(shí)現(xiàn)了擴(kuò)大的ESW（超過2.9V）和高離子傳導(dǎo)率。

同時(shí)，當(dāng)與鋅負(fù)極結(jié)合時(shí)，在使用鈉超離子導(dǎo)體（NASICON）正極材料（分別為Na₃V₂(PO₄)₃（NVP）和Na₄MnCr(PO₄)₃（NCMP））的混合電池中，實(shí)現(xiàn)了高電流密度的長(zhǎng)循環(huán)壽命（3 A g^-1下循環(huán)超1000次）和出色的倍率能力。

圖2. 溶劑化結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

對(duì)正極界面的進(jìn)一步研究表明，溶劑和溶質(zhì)都參與了正極電解質(zhì)界面（CEI）的形成，該界面由NaF/ZnF₂和有機(jī)化合物組成，有效地抑制了正極界面處電解液的不可控分解。這項(xiàng)工作為獲得具有寬ESW和高離子傳導(dǎo)性的電解液提供了指導(dǎo)，這也為設(shè)計(jì)基于NASICON正極的高性能SZB開辟了新的途徑。

圖3. 高電流密度下Zn||NASICON電池的電化學(xué)性能

Ligand-Substitution Chemistry Enabling Wide-Voltage Aqueous Hybrid Electrolyte for Ultrafast-Charging Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202478

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