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王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER

本文報道了一種簡單的兩步鹽熔法

王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建是加速界面上載流子分離和轉(zhuǎn)移的一種很有前途的方法?;诖?,福州大學(xué)王心晨教授和張貴剛教授(共同通訊作者)等人報道了一種簡單的兩步鹽熔法,并利用該方法合成了具有半相干界面的二元聚(庚嗪—三嗪)酰亞胺(PHI/PTI),用于光催化析氫反應(yīng)(HER)。
王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
簡單而言,三聚氰胺首先在CaCO3存在下聚合生成無定形(庚嗪—三嗪)基共聚物。該低聚物在鹽熔(LiCl/KCl)處理下進一步聚合成完全縮合的聚(庚嗪—三嗪)酰亞胺。通過磷酸氫二鉀(K2HPO4)作為電荷轉(zhuǎn)移介質(zhì)的輔助,在可見光驅(qū)動下,優(yōu)化后的PHI/PTI基共聚物析氫具有較高的表觀量子產(chǎn)率(AQY=64%)。
王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果表明,能壘為0.4 eV的半相干界面的形成。因此,由于較低的勢壘和表面存在較強的內(nèi)建電場,促進了PHI和PTI界面上的載流子轉(zhuǎn)移,因此該雜化共聚物對制氫反應(yīng)的光催化活性大大增強。該研究從晶體氮化碳基半導(dǎo)體光催化結(jié)界面工程的角度,為合理提高光催化性能提供了物理見解。
王心晨&張貴剛Angew.:PHI/PTI助力光催化HER
Improved Charge Separation in Poly(heptazine-triazine) Imides with Semi-coherent Interfaces for Photocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210849.
https://doi.org/10.1002/anie.202210849.

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