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1. 深大楊金龍AEM：阻燃聚合物粘結劑實現(xiàn)自熄性安全鋰離子電池！

8篇電池頂刊：孫學良、戴宏杰、郭玉國、孟穎、紀秀磊、羅巍、王振波、劉兆平、王永剛等成果!

石墨-硅復合材料（GSC）負極材料具有高比容量和優(yōu)異的導電性，在高性能鋰離子電池（LIB）方面具有誘人的前景。然而，GSC的商業(yè)化受到其循環(huán)性差和安全問題的阻礙。

深圳大學楊金龍等成功地設計了一種交聯(lián)聚合物粘結劑，以改善LIB的電化學性能和防火性能。

圖1 交聯(lián)聚合物的合成與表征

具體而言，作者設計了一種與聚磷酸銨（APP）和聚丙烯酸（PAA）交聯(lián)的耐火聚合物粘結劑，以改善GSC負極的電化學性能并提高其安全性。交聯(lián)聚合物不僅可形成3D網(wǎng)絡結構以增強復合電極的力學性能，而且均勻覆蓋電極表面，有效減少了電極與電解液之間的副反應，從而提高其倍率容量和循環(huán)穩(wěn)定性。此外，APP通過熱過程分解產生不易燃物質，阻斷熱失控傳播路徑，從而達到滅火效果。

圖2 具有APP-PAA粘結劑的GSC負極的電化學性能

因此，采用10wt%的APP交聯(lián)的GSC/PAA負極（GSC/10APP-PAA）在0.5C時可提供315 mAh g^-1的高容量，并可穩(wěn)定地運行1000次循環(huán)，容量衰減低至每圈0.03%。更重要的是，GSC/10APP-PAA負極的峰值熱釋放率和總熱釋放值分別從0.35 J s^-1和1.6 J g^-1明顯降低，從而縮短了自熄滅時間，這證明交聯(lián)聚合物在鋰離子電池的熱失控過程中起到了防火作用。

圖3 基于不同GSC負極的阻燃行為和全電池性能

Flame-Retardant Crosslinked Polymer Stabilizes Graphite–Silicon Composite Anode for Self-Extinguishing Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202779

2. 孫學良/錢金杰/潘軍青Adv. Sci.：基于MOF衍生中空碳納米管的高性能正極

中空碳材料由于其獨特的多孔結構和電學特性，被認為是催化和電化學儲能的重要支撐材料。

西安大略大學孫學良院士、溫州大學錢金杰、北京化工大潘軍青等結合金屬銦的特殊性，成功制備了一種低熔點、親氧性的銦基MOF納米棒（InOF-1）。

圖1 InOF-1衍生的分級多孔HCNS的示意圖

InOF-1可以在惰性氬氣下進行熱碳化，并通過納米氧化銦和碳基的氧化還原反應形成銦顆粒。特別是，通過在脫羧過程中結合銦的融合和去除，原位獲得了一種多孔中空碳納米管（HCNS）。作為合成的HCNS，它擁有更多的電荷活性位點，短而快的電子和離子傳輸途徑，以其獨特的內部空腔和管壁上相互連接的多孔結構，成為電化學活性物種如碘的優(yōu)秀載體。

圖2 動力學研究

結果，組裝后的鋅-碘電池（ZIB）在1 A g^-1的條件下提供了234.1 mAh g^-1的高容量，這保證了電解液中碘物種的吸附和溶解達到快速平衡的狀態(tài)。此外，基于HCNS的ZIBs的倍率和循環(huán)性能得到了極大的改善，從而表現(xiàn)出了良好的容量保持率。它比典型的單向碳納米管顯示出更好的電化學交換能力，這使得HCNS成為新一代高性能電池的理想正極材料。

圖3 ZIB的電化學性能

In-MOF-Derived Hierarchically Hollow Carbon Nanostraws for Advanced Zinc-Iodine Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105063

3. 紀秀磊/羅巍Angew：基于銅正極的非水雙離子電池，容量達762 mAh/g！

大多數(shù)報道的非水系雙離子電池（DIBs）的正極通過嵌入反應承載陰離子。有必要探索新的正極化學，以提高電池的能量密度。迄今為止，過渡金屬尚未被研究用于非水系DIBs，盡管它們可能在負極轉換反應中提供高容量。

俄勒岡州立大學紀秀磊、同濟大學羅巍等證明在傳統(tǒng)的碳酸酯電解液（LiTFSI-EC/DEC）中，銅電極可以在3.2 V vs Li⁺/Li的情況下表現(xiàn)出762 mAh/g的高可逆比容量，并且循環(huán)相對穩(wěn)定。

圖1 銅-鋰電池的示意及性能

表征結果表明，Cu在充電過程中直接被氧化成Cu²⁺；然而，放電過程中經歷了兩個連續(xù)的步驟：Cu²⁺首先被還原成一價Cu⁺，然后進一步還原成金屬Cu。這里采用Cu||Li DIB進行了研究，在充電過程中，銅電極剝離為Cu²⁺，使電解液飽和，在電極上沉淀為Cu(TFSI)₂，同時，鋰被鍍在鋰負極上。在放電過程中，Cu²⁺被還原并沉積成Cu金屬，而鋰負極則在電解液中被剝離成鋰離子。

圖2 不同SOC下的電極研究

此外，研究顯示，銅電極的運行是與陰離子電荷載體的轉移相聯(lián)系的。基于此，作者采用了陰離子交換膜，以防止Cu ²⁺從正極電解液中穿越到負極一側。此外，作者還設計了一個非平衡電解液，其中正極電解液濃度高于負極，這解決了充電過程中出現(xiàn)的濃度過電位問題，促進了高比容量和可逆性的提高?？傊?，這一發(fā)現(xiàn)為高能DIBs提供了一個有希望的方向。

圖3 采用非平衡電解液的電池的性能

Reversible Copper Cathode for Nonaqueous Dual-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202212191

4. 哈工大王振波Angew：陰離子調控電極/電解液界面相，助力快充電池！

構建具有快速界面動力學的穩(wěn)定電極/電解液間相對于快速充電電池至關重要。

哈爾濱工業(yè)大學王振波等研究了高壓Na₃V₂(PO₄)₂F₃正極與碳酸酯電解液（3.0、1.0或0.3M NaClO₄– EC：PC：FEC（47.5:47.5:5））在55℃下充電至4.5V時形成的界面相。

圖1 電解液的溶劑化結構

分子動力學模擬表明，受益于濃度效應，這些電解液中的溶劑化結構從鏈狀的陽離子-陰離子聚合體（AGGs）變?yōu)榉蛛x的接觸離子對（CIPs）。由于溶劑化鞘的變化，在新鮮正極上衍生的界面相是不同的。與原始的有機/無機雙層界面相相比，CIPs和AGGs的溶劑化鞘中ClO₄-陰離子的增加會導致額外的陰離子衍生界面相，即無機/陰離子/有機的三明治結構。伴隨著高濃電解液中的氣體生成（H₂、CO₂等），衍生的界面相擁有較少比例的溶劑衍生有機物（RCOONa、ROCO₂Na等，R代表烷基）和更豐富的無機物（NaF、Na₂CO₃等），而陰離子主導部分主要包括RC_xClO_y的特殊成分。

圖2 界面相成分和分布

隨溫度變化的電化學阻抗譜的結果表明，以陰離子主導的界面相表現(xiàn)出較大的Na⁺傳輸阻力，從而削弱了正極的快速充電能力。相反，在稀電解液中不利的氣體析出被抑制，并且正極上的正極/電解液界面相（CEI）表現(xiàn)出較小的界面?zhèn)鬏斪杩?。因此，配備了陰離子調控界面相的正極表現(xiàn)出更好的循環(huán)能力和倍率能力。更重要的是，對界面的單變量比較實驗表明，過多的陰離子衍生物如RC_xClO_y是導致循環(huán)耐久性惡化的一個誘因。此外，通過在氬氣下300℃的原位退火來分解RC_xClO_y物種，失效的正極的電化學性能基本上得到了恢復。這項工作從構建穩(wěn)定的電極/電解液界面相和改善界面離子傳輸動力學的角度為快充電池的設計提供了見解。

圖3 界面過程和動力學

Constructing Stable Anion-Tuned Electrode/Electrolyte Interphase on High-Voltage Na3V2(PO4)2F3 Cathode for Thermally-Modulated Fast-Charging Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213416

5. 戴宏杰院士AM：首個不易燃的高壓4.7V無負極鋰電池！

無負極的鋰金屬電池采用原位鍍鋰的集流體作為負極，以提供最佳的質量和體積能量密度。這類電池的主要挑戰(zhàn)包括循環(huán)穩(wěn)定性差和易燃有機電解液的安全問題。

斯坦福大學戴宏杰院士等報道了一種高電壓的4.7V無負極鋰金屬電池。

圖1 無負極鋰電池的示意及性能

具體而言，作者采用涂有一層（950 nm）硅-聚丙烯腈（Si-PAN，25.5 μg cm^-2）的銅箔作為負極，高電壓無鈷LiNi_0.5Mn_{1. 5}O₄（LNMO）作為正極，4.5 M LiFSI-N-甲基-N-丙基吡咯烷雙氟磺酰亞胺（Py13FSI）+1wt% LiTFSI添加劑作為安全、不易燃的離子液體電解液。Si通過與Li的合金化反應可形成一個穩(wěn)定的界面。此外，由于氮的存在，PAN被證明與鋰離子有很強的親和力，同時它也具有延展性。這些促使作者采用Si和PAN來促進鋰離子的吸附和沉積，從而實現(xiàn)可逆的鋰沉積/剝離。

圖2 無負極鋰電池的電化學性能

研究發(fā)現(xiàn)，Si-PAN涂層在充電過程中可為鋰的生長提供了種子，并且在電池循環(huán)過程中鋰的沉積/剝離過程中可逆地膨脹/收縮。含有高濃度FSI-和TFSI-的寬電壓窗電解液在鋰上提供了一個穩(wěn)定的富含F(xiàn)的固體-電解質界面相（SEI）。由此產生的無負極鋰電池表現(xiàn)出4.7V的放電電壓，并在120次循環(huán)后保持80%的初始正極容量（約120 mAh g^-1），這超過了最先進的高壓無負極鋰電池。

圖3 無負極電池中鋰沉積的形態(tài)和界面化學特性

A Non-Flammable High-Voltage 4.7 V Anode-Free Lithium Battery. Advanced Materials 2022. DOI：10.1002/adma.202207361

6. 劉兆平/周旭峰/孟穎Nat. Energy：量化實用鋰金屬電池中可逆和不可逆的鋰

準確評估電極的可逆性對于電池性能評估至關重要。然而，要獲得鋰金屬電池中鋰負極的真正可逆性極具挑戰(zhàn)性，這主要是因為通常使用過量的鋰。

中科院寧波材料所劉兆平、周旭峰、加州大學圣地亞哥分校孟穎等提出了一種分析方法來定量評估實用鋰金屬電池的可逆性。

圖1 循環(huán)后LMA的可逆性和不可逆性

在此，聯(lián)苯/四氫呋喃（THF）溶液被用來對活性Li⁰進行化學金屬化，同時也保留了包裹非活性Li⁰的SEI的完整性，這可以對分離出來的活性Li⁰和非活性Li⁰進行獨立的量化。此外，作者確定了描述LMB真實可逆性的關鍵參數(shù)，包括特定循環(huán)內來自正極的（非）可逆的鋰的百分比?；陉P鍵參數(shù)的定量分析表明，高堆積壓力通過最大限度地減少SEI的破裂可能性來抑制固有的鋰損失，而樹枝狀鋰在高充電倍率下的聚集促使不可逆轉性的嚴重惡化。

圖2 關鍵參數(shù)的計算途徑

通過使用這種分析方法和定性形態(tài)學特征，可以揭示LMA的組成和結構演變。作者對可逆和不可逆鋰的量化提供了一種獨立于變量的方法來研究LMB中不同運行條件的影響，包括堆積壓力、充電/放電倍率、截止電壓和工作溫度。此外，這種方法還揭示了電池部件的影響，包括正極、負極、粘結劑、隔膜和電解液，這可以為LMB電池的設計做出實質性的貢獻。

圖3 對非活性Li⁰和活性Li⁰進行解耦和量化

Quantification of reversible and irreversible lithium in practical lithium-metal batteries. Nature Energy 2022. DOI: 10.1038/s41560-022-01120-8

7. 郭玉國/辛森JACS：避免溶劑共嵌入，非配位阻燃共溶劑助力安全鋰電！

在鋰離子電池中，功能性共溶劑可以顯著改善電解液的特定性能，例如阻燃性。如果助溶劑顯示出強烈的Li⁺配位能力，它可能會對電極的電化學Li⁺插層反應產生不利影響。

中科院化學所郭玉國、辛森等提出了一種非配位的功能共溶劑，以豐富電解液的功能，同時避免對鋰存儲過程的干擾。

圖1 不同電解液中鋰離子嵌入石墨的示意

六氟環(huán)三磷腈（HCP）作為一種高效的阻燃劑，具有適當?shù)奈锢砘瘜W特性，被選作制備功能性電解液的共溶劑，引入傳統(tǒng)的碳酸酯電解液E1（0.8M LiPF₆-EC DEC），以獲得功能性電解液E2（0.8M LiPF₆-EC/DEC/HCP中，1:1.5:1 m/m）。研究發(fā)現(xiàn)，低給電子能力的非極性膦腈分子不與Li⁺配位，因此被排除在初級溶劑化鞘層之外。在采用石墨負極的鋰離子電池中，磷腈分子在充電過程中不會與Li⁺共嵌入石墨晶格，這有助于保持完整的負極結構和界面，并有利于穩(wěn)定循環(huán)。

圖2 電化學性能對比

這樣，功能性電解液不會導致負極-電解質界面退化或不穩(wěn)定的SEI，基于新電解液的高能鋰離子電池顯示出優(yōu)異的循環(huán)性能。這種策略為處理電解液功能化和電極兼容性之間的沖突鋪平了一條新路。此外，新型功能性共溶劑與其他正極穩(wěn)定劑相結合，有望協(xié)同改善高能可充電池的儲存和安全性能，在未來的電化學系統(tǒng)中顯示出巨大的前景。

圖3 充放電過程中石墨負極的研究

Noncoordinating Flame-Retardant Functional Electrolyte Solvents for Rechargeable Lithium-Ion Batteries. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c08396

8. 復旦大學王永剛 Angew：-40至60?C的全氣候鋰硫電池！

具有高能量密度的鋰硫（Li-S）電池目前正受到極大關注。然而，它們在低溫下的氧化還原動力學極其遲緩，在高溫下多硫化物穿梭現(xiàn)象嚴重，這嚴重阻礙了寬溫Li-S電池的實施。

復旦大學王永剛等通過采用多孔亞納米芳香族框架（SAF）改性隔膜，提出了一種基于醚類電解液的全氣候Li-S電池。

圖1 SAF的設計和表征

經過合理的分子工程，作者開發(fā)了具有亞納米孔徑（0.97 nm）和窄帶隙（1.72eV）的全共軛SAF-3，它具有33.21eV的大多硫化物遷移勢壘。此外，Bader電荷計算顯示，SAF-3與Li₂S₆相互作用時轉移了更多的電子。原位X射線光電子能譜（XPS）和原位X射線衍射（XRD）檢測表明，SAF-3修飾的隔膜可以抑制多硫化物的穿梭并促進其氧化還原。因此，SAF-3修飾的電池可以在-40至60?C的寬溫度范圍內良好地工作，表現(xiàn)出全氣候電池的性能。

圖2 SAF對多硫化物的限制和轉化促進

此外，改性電池顯示出理想的室溫性能，包括高倍率能力（4.0C時為706 mAh g^-1）和有利的循環(huán)穩(wěn)定性（1.0C時600次循環(huán)中每圈0.045%的衰減率）。即使在高硫負載（5.0 mg cm^-2）和低電解液（5 μL mg^-1）的條件下，100次循環(huán)后也獲得了90%的出色容量保持率。

圖3 Li-S電池的寬溫性能

Realizing All-climate Li?S Batteries via Sub-nano Aromatic Framework. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI：10.1002/ange.202211933

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