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鹵代硝基苯選擇性加氫生成相應(yīng)的鹵代苯胺，其被廣泛用于生產(chǎn)各種聚合物、藥品、精細(xì)化學(xué)品等的重要有機(jī)中間體。研究人員研究了多種負(fù)載型貴金屬催化劑對(duì)鹵代硝基苯的選擇性加氫的作用，然而，在加氫反應(yīng)過(guò)程中總是會(huì)發(fā)生脫鹵反應(yīng)。此外，為了實(shí)現(xiàn)鹵代硝基苯加氫反應(yīng)的高活性和高選擇性，應(yīng)盡可能地抑制脫鹵反應(yīng)。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍課題組采用具有代表性的MOF(ZIF-8)作為模型催化劑，在制備過(guò)程中對(duì)其進(jìn)行形貌調(diào)控可以制備出暴露不同面的催化劑，包括暴露(100)面的ZIF-8_C、暴露(110)面的ZIF-8_RD和暴露(100)面與(110)面的ZIF-8_TRD1和ZIF-8_TRD2；隨后采用不同形態(tài)的ZIF-8負(fù)載Pd NPs，然后覆蓋ZIF-8作為薄薄的保護(hù)層，形成夾層結(jié)構(gòu)的ZIF-8_X@Pd@ZIF-8復(fù)合材料(X表示ZIF-8核的特定形貌)。

ZIF-8的不同晶面能夠?yàn)镻d NPs提供特定的化學(xué)微環(huán)境，并且由于Pd與暴露在ZIF-8 (100)晶面上的Zn²⁺離子之間的相互作用，(100)晶面比(110)晶面產(chǎn)生更多的缺電子Pd。

值得注意的是，由于ZIF-8的界面電子轉(zhuǎn)移增強(qiáng)，ZIF-8_C@Pd@ZIF-8中的Pd NPs比ZIF-8_TRD和ZIF-8@ZIF-8_RD@Pd@ZIF-8中電荷更正，具有優(yōu)越的鹵代苯胺加氫活性和對(duì)相應(yīng)鹵代苯胺的高選擇性；負(fù)載的Pd NPs的電子態(tài)主要由ZIF-8暴露面進(jìn)行調(diào)控，帶正電荷的Pd位點(diǎn)有利于取代硝基芳烴優(yōu)先吸附-NO₂基團(tuán)，導(dǎo)致對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物的高選擇性。

這項(xiàng)工作揭示了負(fù)載型金屬催化劑的電子態(tài)調(diào)節(jié)在多相催化中重要作用，也為開(kāi)發(fā)具有優(yōu)化性能的負(fù)載型金屬催化劑提供了指導(dǎo)。

Facet Engineering of a Metal-Organic Framework Support Modulates the Microenvironment of Pd Nanoparticles for Selective Hydrogenation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202211216

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