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在乙炔半加氫反應中，與金屬納米顆粒催化劑相比，原子分散金屬催化劑或單原子催化劑(SAC)具有最高的金屬利用效率，以及對乙烯具有優(yōu)異的選擇性。然而，這些催化劑通常在相對較高的溫度下工作，在保持高選擇性的同時實現低溫反應性仍然是一個挑戰(zhàn)。

基于此，北京大學馬丁和中科院金屬研究所劉洪陽等利用雙原子催化劑(DAC)對納米金剛石石墨烯(ND@G)進行修飾，在ND@G形成具有Pd₁-Cu₁鍵原子對(Pd₁Cu₁/ND@G)。

乙炔加氫試驗結果顯示，Pd₁Cu₁/ND@G表現出優(yōu)異的C₂H₂選擇性(>90%)，并且其在110°C就能夠將乙炔完全轉化；Pd₁Cu₁/ND@G在110°C下的質量活性為243.7 mol_C2H2 mol_metal^-1 h^-1，分別是Pd₁/ND@G和Cu₁/ND@G的1.3倍和251倍。

此外，Pd₁Cu₁/ND@G還具有優(yōu)異的反應穩(wěn)定性，在長時間測試(100小時)期間活性衰減可以忽略不計，并且沒有觀察到催化劑的顯著結構變化。

密度泛函理論(DFT)計算表明，ND@G上Pd₁-Cu₁雙原子位點具有以下三個優(yōu)點:

1.它為反應物的同時吸附提供了有利的位點，從而將反應物的競爭性吸附過程轉變?yōu)榉歉偁庍^程；

2.由于原子配對，調控的電子結構有利于反應物更強的吸附；

3.它改變了反應路徑，從而為C₂H₂到C₂H₄的轉化提供了較低的勢壘，因此反應性顯著增強。這項工作為通過在原子水平上調控催化位點的配位環(huán)境來設計用于低溫加氫的DAC提供了一種策略。

Low-Temperature Acetylene Semi-Hydrogenation over the Pd₁-Cu₁ Dual-Atom Catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c07208

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