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?三單位聯(lián)合Adv. Sci.：調(diào)節(jié)鈷活性位點氧化態(tài)增強Li-S電池中多硫化物轉(zhuǎn)化

鋰-硫（Li-S）電池具有理論比能量密度高（2600 Wh kg^-1），作為儲能系統(tǒng)具有很大的應(yīng)用前景。然而，Li-S電池的實際應(yīng)用受到以下問題的阻礙：硫（S₈）和硫化鋰（Li₂S）的絕緣特性、S₈在充放電過程中的巨大體積變化、多硫化鋰（LiPSs）穿梭效應(yīng)和緩慢的硫轉(zhuǎn)化動力學，導致比容量低、倍率性能和循環(huán)性能差。

基于此，加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、河北工業(yè)大學張永光教授、華南師范大學金名亮教授和王新副教授（共同通訊作者）等人報道了一種獨特的Co₃O₄/N摻雜還原氧化石墨烯（Co₃O₄/N-rGO）復(fù)合材料，作為Li-S電池的有利硫固定劑和促進劑。

所制備的Co₃O₄納米多面體（Co₃O₄-NP）和Co₃O₄納米立方體主要分別暴露在（112）和（001）表面，具有不同的Co²⁺/Co³⁺位點原子構(gòu)型。實驗和理論計算證實，具有與四面體配位Co²⁺位點不同氧化態(tài)的八面體配位Co³⁺（Co³⁺_Oh）位點優(yōu)化了多硫化鋰的吸附和催化轉(zhuǎn)化。特別是負載在N-rGO上的Co₃O₄-NP晶體暴露出具有大量Co³⁺_Oh活性位點的（112）平面，對多硫化物表現(xiàn)出更強的吸附性和優(yōu)異的催化活性，從而抑制了穿梭效應(yīng)。

實驗測試發(fā)現(xiàn)，S@Co₃O₄-NP/N-rGO正極具有優(yōu)異的電化學性能，例如在1 C下具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，在500次循環(huán)中容量衰減率低至0.058%，具有高達3 C的倍率性能和面積容量達到4.1 mAh cm^-2。這種結(jié)合晶體表面工程和氧化態(tài)調(diào)節(jié)策略的催化劑設(shè)計也為解決Li-S電池的復(fù)雜問題提供了新的方法。

Oxidation States Regulation of Cobalt Active Sites through Crystal Surface Engineering for Enhanced Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202202352.

https://doi.org/10.1002/advs.202202352.

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