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?北科/武大AM: 缺陷碳的新型(Pt-Ox)-(Co-Oy)非鍵合活性結(jié)構(gòu)用于高效HER和ORR

Pt是對HER和ORR最有效的催化劑，然而，商用Pt/C催化劑的負(fù)載質(zhì)量仍然較高。雖然非貴金屬催化劑已得到了廣泛的研究，但由于其催化活性較低，很難用于取代Pt。

基于此，北京科技大學(xué)焦樹強(qiáng)、王明涌和武漢大學(xué)肖巍等通過將Pt單原子(Pt-SAs)和Co原子團(tuán)簇(Co-ACs)固定在含氧缺陷的碳載體上，構(gòu)建了一種(Pt-O_x)-(Co-O_y)非鍵結(jié)構(gòu)(PtSA/CoAC-O@ACTP)。

具體而言，新型原子分散(Pt-O_x)-(Co-O_y)非鍵合活性位點(diǎn)是在富氧煤焦油瀝青(CTP)衍生的缺陷碳載體上設(shè)計(jì)和構(gòu)建的，并且Co-O_y和Pt-O_x之間獨(dú)特的非鍵相互作用調(diào)節(jié)了含氧缺陷的化學(xué)場，并在Pt-d軌道中引入了額外的電子。

非鍵(Pt-O_x)-(Co-O_y)催化劑上的Pt負(fù)載量僅為為0.56 wt%，并且其具有優(yōu)異的電催化性能：HER和ORR的質(zhì)量活性分別高達(dá)64.4 A cm^-2 mg_Pt^-1(過電位為100 mV)和7.2 A cm^-2 mg_Pt^-1(0.8 V vs RHE)，其值遠(yuǎn)高于商業(yè)的20% Pt/C。

此外，(Pt-O_x)-(Co-O_y)催化劑還具有良好的穩(wěn)定性，活性衰減較小，在加速降解試驗(yàn)中優(yōu)于20% Pt/C。機(jī)理研究進(jìn)一步揭示(Pt-O_x)-(Co-O_y)非鍵合結(jié)構(gòu)調(diào)整了CTP的表面化學(xué)場，改變了Pt的電子分布，從而增強(qiáng)了HER和ORR活性。

總的來說，該研究為開發(fā)具有低負(fù)載質(zhì)量的高效鉑基電催化劑提供了一個(gè)新的思路，并且該工作中的電催化劑合成策略涉及具有豐富、低成本的煤焦油瀝青和低鉑負(fù)載量，顯示出巨大的擴(kuò)大生產(chǎn)應(yīng)用潛力。

Novel (Pt-O_x)-(Co-O_y) Non-Bonding Active Structures on Defective Carbon from Oxygen-Rich Coal Tar Pitch for Efficient HER and ORR. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206960

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