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Nature子刊:界面工程打破RuO2穩(wěn)定性和活性極限,實(shí)現(xiàn)可持續(xù)水氧化

本文通過構(gòu)建RuO2/CoOx界面,打破了RuO2在中性和堿性環(huán)境中的穩(wěn)定性和活性極限。

Nature子刊:界面工程打破RuO2穩(wěn)定性和活性極限,實(shí)現(xiàn)可持續(xù)水氧化
設(shè)計(jì)具有增強(qiáng)穩(wěn)定性和活性的催化材料對(duì)于可持續(xù)電化學(xué)能源技術(shù)至關(guān)重要。RuO2是電解槽中用于析氧反應(yīng)(OER)活性最高的材料,但它在反應(yīng)過程中會(huì)遇到電化學(xué)氧化和溶解問題。因此,設(shè)計(jì)和制備同時(shí)具有高穩(wěn)定性和活性的RuO2電催化劑具有重要意義。
近日,天津大學(xué)凌濤、南開大學(xué)胡振芃中國臺(tái)灣同步輻射研究中心Chia-Hsin Wang等通過構(gòu)建RuO2/CoOx界面,打破了RuO2在中性和堿性環(huán)境中的穩(wěn)定性和活性極限。
Nature子刊:界面工程打破RuO2穩(wěn)定性和活性極限,實(shí)現(xiàn)可持續(xù)水氧化
Nature子刊:界面工程打破RuO2穩(wěn)定性和活性極限,實(shí)現(xiàn)可持續(xù)水氧化
研究人員結(jié)合理論計(jì)算、原位X射線光電子能譜(XPS)和原位紫外-可見(UV-Vis)吸收光譜,證明了由于犧牲了CoOx的氧化和界面電子效應(yīng),降低RuO2溶解的驅(qū)動(dòng)力和富集RuO2上的電子來穩(wěn)定RuO2,因此RuO2/CoOx催化劑的穩(wěn)定性顯著超過了塊狀RuO2。此外,動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)(KIE)、原位紅外反射(IR)和理論計(jì)算證實(shí)了界面的構(gòu)建導(dǎo)致RuO2/CoOx界面周圍產(chǎn)生了高活性的Ru/Co雙原子位點(diǎn),相應(yīng)的協(xié)同作用在OER過程中吸附關(guān)鍵的氧中間體,優(yōu)化了反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)。
Nature子刊:界面工程打破RuO2穩(wěn)定性和活性極限,實(shí)現(xiàn)可持續(xù)水氧化
Nature子刊:界面工程打破RuO2穩(wěn)定性和活性極限,實(shí)現(xiàn)可持續(xù)水氧化
因此,RuO2/CoOx催化劑在中性和堿性條件下實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的高OER活性,并具有優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。具體而言,RuO2/CoOx催化劑在高達(dá)1.80 VRHE的電位下連續(xù)測(cè)試20 h后,催化劑中Ru元素的含量仍接近100%;RuO2/CoOx在中性電解質(zhì)中,僅需0.24 V的超低OER過電位就能達(dá)到10 mA cm-2的電流密度。
此外,當(dāng)RuO2/CoOx催化劑在泡沫鎳上的載量增加到1.5 mg cm-2時(shí),RuO2/CoOx可以在1.92 VRHE下產(chǎn)生400 mA cm-2的電流密度。該項(xiàng)工作證明了利用界面效應(yīng)同時(shí)提高RuO2的穩(wěn)定性和活性的可行性,并且也證明通過選擇合適的載體材料也可以從根本上解決RuO2在酸性環(huán)境中的活性和穩(wěn)定性問題。
Interface Eengineering Breaks Both Stability and Activity Limits of RuO2 for Sustainable Water Oxidation. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33150-x

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