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陳忠偉/王新/羅丹，最新AM！

成果展示

水系鋅離子電池（Zn-ion batteries, ZIBs）因其低成本、高安全性而受到下一代儲能技術的青睞。然而，在高電流密度和低溫下，不穩(wěn)定的剝離/沉積過程導致嚴重的枝晶生長，阻礙了其實際應用?；诖耍?span style="color: #ab1942;">加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、華南師范大學王新教授和羅丹副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種“共晶溶劑化殼”的概念，其中Zn²⁺的外溶劑化殼由2-丙醇組成。通過添加具有不同碳鏈長度和異構體的醇，醇分子通過替換水分子來構建共晶層，從而調節(jié)外溶劑化殼。共晶溶劑化殼與Zn表面上的特定晶面具有很強的親和力，這可以促進Zn金屬的定向沉積。

此外，“共晶溶劑化殼”表現(xiàn)出良好的剝離動力學，特別是在低溫下，呈現(xiàn)出快速可靠的電化學性能。因此，即使在高電流密度（15 mA cm^-2）下，2-丙醇復合電解液中的Zn|Zn負極在500 h內仍表現(xiàn)出顯著的循環(huán)穩(wěn)定性，這優(yōu)于文獻中已報道的最近的電解液溶劑化結構設計。由于“共晶溶劑化殼”的結構優(yōu)勢，具有150 mAh的Zn|V₂O₅袋式電池在-20 °C的低溫下循環(huán)可以獲得顯著的性能。該工作為在極端條件下實現(xiàn)ZIBs的快速充電和長期循環(huán)能力提供了一種新的策略。

圖1. 共晶溶劑化結構示意圖

背景介紹

開發(fā)安全、低成本的儲能技術是實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的一條關鍵途徑。其中，水系鋅離子電池（ZIBs）由于Zn的理論容量高、安全性好和成本低而引起了廣泛的研究興趣。然而，Zn負極的電化學腐蝕、析氫和枝晶生長導致ZIBs的循環(huán)性能較差，在高電流密度、活性材料負載和放電深度（DOD）下更為嚴重。此外，由于反應動力學遲緩，ZIBs在低溫下的電化學性能嚴重惡化。因此，制定合理的策略來提高Zn負極的可逆性至關重要，尤其是在惡劣條件下。研究表明，調節(jié)水電解質的溶劑化結構可以改變Zn沉積和枝晶生長的行為。目前，大多數(shù)研究集中于Zn²⁺的內溶劑化殼。但是，極性溶劑化分子也被證明存在于外溶劑化殼中。此外，外溶劑殼層結構與Zn沉積過程之間的關系以及潛在的機理從未被揭示。

圖文解讀

隨著水電解質中2-丙醇含量的增加，同步輻射擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）顯示出相似的配位數(shù)和Zn-O鍵長度（1.6 ?）。2-丙醇復合電解質中Zn²⁺的配位不變，表明Zn²⁺仍以Zn(H₂O)₆²⁺配位，不影響Zn²⁺的內溶劑化殼。通過對比MD模擬中30% 2-丙醇復合材料與常規(guī)電解質的徑向分布函數(shù)（RDF），發(fā)現(xiàn)除了2-丙醇新觀察到的峰值外，水和OTf-的峰值沒有明顯變化。此外，在3.1 ?處觀察到新的強化峰，可能是由于Zn²⁺與2-丙醇的相互作用，證實了2-丙醇在溶劑化外殼層的存在。結果表明。通過分子、2-丙醇分子、OTf-分子和水分子之間的相互作用力，形成了較好的“共晶溶劑化殼”。

圖2. 研究Zn²⁺溶劑化結構

利用GIXRD發(fā)現(xiàn)在常規(guī)電解質中，Zn的沉積取向是隨機的，而在2-丙醇復合電解質中，不含Zn的沉積取向是優(yōu)選的。隨著2-丙醇含量的增加，接觸角逐漸減小，表明復合電解質的界面潤濕性有所改善。

在常規(guī)電解質中，由于Zn成核過程不均勻導致Zn枝晶的生長，Zn會優(yōu)先沉積在Zn枝晶而不是平面上。在2-丙醇復合電解質中，Zn的沉積更平坦、更光滑，沒有觀察到Zn枝晶生長，由于“共晶溶劑化殼”增強了Zn的均勻成核。在常規(guī)電解質中，可以觀察到嚴重的Zn枝晶，而在2-丙醇電解質中Zn枝晶生長被顯著抑制。因此，由于Zn金屬的非定向沉積和腐蝕導致形成多孔而稀疏的Zn枝晶。

圖3. Zn負極的表征

圖4. 低溫下的表征

在電流密度為1 mA cm^-2、面積容量為1 mAh cm^-2下，使用2-丙醇復合電解質的Zn|Zn對稱電池具有超過3000 h的超長循環(huán)壽命，而使用傳統(tǒng)電解質的電池只有大約60 h的有限循環(huán)壽命。當電流密度提高到15 mA cm^-2時，在放電深度（DOD）為51.2%、面積容量為15 mAh cm^-2下，使用30% 2-丙醇復合電解質的Zn|Zn對稱電池仍表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能（500 h），優(yōu)于使用甲醇、乙醇或1-丙醇復合電解質的對稱電池。通過分析線性動電位極化曲線，發(fā)現(xiàn)30% 2-丙醇電解質中的Zn電極（-0.82 V vs. SCE）比傳統(tǒng)電解質（-0.84 V vs. SCE）表現(xiàn)出更強的腐蝕電位。在電流密度為2 A g^-1下，當進行1500次循環(huán)后，Zn|V₂O₅電池仍顯示出79.6%的容量保持率。當活性物質負載量為5 mg cm^-2時，Zn|V₂O₅電池在2000次循環(huán)后仍保持260.4 mAh g^-1，為初始比容量的69.5%。在電流密度為5 A g^-1時，仍可以在5000次循環(huán)中獲得良好的循環(huán)穩(wěn)定性和較高的庫侖效率。

此外，還可以在-40 °C的低溫下觀察到Zn|Zn對稱電池中超過4000 h的穩(wěn)定充電和放電過程，表明了超穩(wěn)定的Zn沉積過程。當-20 °C低溫時，Zn|V₂O₅電池在2000次循環(huán)中每循環(huán)僅顯示0.56%的容量衰減，庫侖效率接近100%。采用2-丙醇復合電解質的150 mAh袋式電池具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在第50次循環(huán)到第1000次循環(huán)之間表現(xiàn)出超低容量衰減率。

圖5.電化學性能

文獻信息

Regulation of Outer Solvation Shell toward Superior Low-temperature Aqueous Zinc-ion Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207344.

https://doi.org/10.1002/adma.202207344.

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