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?涂江平/王秀麗等AFM：揭示 Cl 取代對(duì)鋰硫銀鍺礦電解質(zhì)的影響

全固態(tài)電池被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能設(shè)備，可以滿足市場(chǎng)對(duì)高能量密度和安全性不斷增長(zhǎng)的需求。固態(tài)電解質(zhì)的離子傳導(dǎo)性和電化學(xué)穩(wěn)定性是影響電池性能的兩個(gè)關(guān)鍵特性。

浙江大學(xué)涂江平、王秀麗、Yu Zhong等通過(guò)優(yōu)化的結(jié)晶過(guò)程制備了一種富含Cl的鋰硫銀鍺礦，它具有高離子電導(dǎo)率，良好的枝晶抑制能力，以及增強(qiáng)的界面穩(wěn)定性可防止分解。

圖1. 材料合成及表征

具體而言，這項(xiàng)工作通過(guò)在不同的溫度（300-550℃）下對(duì)研磨好的粉末進(jìn)行退火，合成了Li_5.5PS_4.5Cl_1.5硫銀鍺礦。研究顯示，450℃的低退火溫度適用于LPSCl1.5，以獲得具有8 mS cm^-1高離子電導(dǎo)率的純相，并且鋰硫銀鍺礦電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率受結(jié)晶度、S^2-/Cl^–無(wú)序度和雜質(zhì)的影響，所有這些都可以通過(guò)退火過(guò)程進(jìn)行控制。

圖2. 對(duì)稱電池性能

增加LPSCl的Cl含量可以提高其枝晶抑制能力和陽(yáng)極穩(wěn)定性，這表現(xiàn)在臨界電流密度的提高和更穩(wěn)定的鋰沉積/剝離性能。對(duì)鋰/電解質(zhì)界面的AIMD模擬的RDF分析顯示，LPSCl1.5在原子尺度上擁有較高的抗分解穩(wěn)定性。最后，采用LPSCl1.5作為電解質(zhì)的全固態(tài)電池顯示了更好的電化學(xué)性能，這是因?yàn)長(zhǎng)PSCl1.5具有高的離子傳導(dǎo)性，增強(qiáng)了陽(yáng)極穩(wěn)定性，并且與NCM正極的界面電阻較小。這項(xiàng)工作顯示了Cl摻雜帶來(lái)的硫銀鍺礦電解質(zhì)的多重提升，為全固態(tài)電池電解質(zhì)的選擇提供了重要指導(dǎo)。

圖3. 全電池性能

Revealing the Impact of Cl Substitution on the Crystallization Behavior and Interfacial Stability of Superionic Lithium Argyrodites. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207978

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