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成果介紹

多硫化鋰(LiPSs)的物理化學(xué)限制與催化轉(zhuǎn)化是抑制Li-S電池穿梭效應(yīng)和提高Li-S電池氧化還原動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵。

新加坡南洋理工大學(xué)樓雄文教授、河南師范大學(xué)高書燕教授等人采用NH₄Cl輔助熱解策略，設(shè)計(jì)并合成了由薄外殼和多孔內(nèi)網(wǎng)組成的單原子Ni位點(diǎn)修飾的介孔氮摻雜碳，命名為Ni-NC(p)，并作為Li-S電池的多功能硫宿主。

Ni-NC(p)在結(jié)構(gòu)和組成上具有多種優(yōu)點(diǎn)。首先，富含介孔的氮摻雜碳骨架不僅有利于電子/離子的傳輸，還能確保足夠的S負(fù)載量和提高S的利用率，并具有適應(yīng)體積膨脹的能力。其次，富含N的外層和內(nèi)部介孔可以通過物理約束和化學(xué)吸附兩種方式捕獲LiPSs，減少了LiPSs向外擴(kuò)散，從而抑制了不良的穿梭效應(yīng)。第三，固定在Ni-NC(p)上的單原子Ni位點(diǎn)可以通過催化作用、在充放電循環(huán)過程中加速LiPSs的轉(zhuǎn)化。因此，Ni-NC(p)/S陰極在比容量、倍率性能和長期循環(huán)穩(wěn)定性等方面都明顯優(yōu)于其他正極。

相關(guān)工作以Mesoporous N-rich Carbon with Single-Ni Atoms as a Multifunctional Sulfur Host for Li-S Batteries為題在Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表論文。

部分工作介紹可見：他，剛剛發(fā)表第77篇Angew！

樓雄文&谷曉俊，最新Angew.！

圖文介紹

圖1. Ni-NC(p)的制備示意圖

Ni-NC(p)的制備簡要如下：首先，將NH₄Cl/Zn(NO₃)₂水溶液與2-甲基咪唑/十六烷基三甲基溴化銨水溶液混合，生長ZIF-8(N) (N指NH₄Cl)，在此過程中NH₄Cl被困在ZIF-8(N)的多孔骨架中。然后，用少量的單寧酸(TA)處理ZIF-8(N)，在ZIF-8(TA/N)上通過化學(xué)腐蝕、配位形成一層TA-Zn絡(luò)合物，得到ZIF-8(TA/N)。ZIF-8(TA/N)經(jīng)過高溫?zé)峤夂螅莼癁橛杀〉耐鈱雍投嗫椎膬?nèi)部網(wǎng)絡(luò)組成的富氮介孔碳骨架(NC(p))。最后，通過簡單退火策略，將單原子Ni被錨定在NC(p)上，形成Ni-NC(p)。

圖2. ZIF-8(TA/N)的形貌和組成表征

FESEM和TEM圖像顯示，ZIF-8(TA/N)呈截?cái)嗔庑问骟w(TRD)形貌，尺寸分布均勻(約190 nm)。EDX光譜元素映射圖顯示Cl、N、Zn元素均勻分布在ZIF-8(TA/N)上，說明NH₄Cl在ZIF-8中均勻摻入ZIF-8 (TA/N)。根據(jù)EDX光譜分析，估計(jì)ZIF-8(TA/N)中的Cl含量約為0.1 at%，相比之下，ZIF-8(TA)中沒有檢測到Cl的信號(hào)。這些結(jié)果表明，NH₄Cl均勻嵌入ZIF-8(TA/N)的骨架中，而不影響其晶體結(jié)構(gòu)和形貌。

ZIF-8(N)與TA在甲醇溶液中混合后，TA分子的質(zhì)子首先腐蝕ZIF-8(N)納米顆粒的表面，釋放出游離的Zn²⁺離子，由于TA與金屬Zn²⁺離子的螯合能力強(qiáng)，Zn²⁺離子迅速被TA螯合，從而在ZIF-8(TA/N)表面形成TA-Zn層。ZIF-8(TA/N)的比表面積略低于原始ZIF-8，這與NH₄Cl的摻入和TA-Zn層的修飾有關(guān)。

圖3. Ni-NC(p)的電鏡表征

ZIF-8(TA/N)經(jīng)高溫碳化后，得到NC(p)。NC(p)顯示出薄的外殼以及內(nèi)部多孔的框架。結(jié)果證實(shí)，ZIF-8(TA/N)中NH₄Cl的結(jié)合對(duì)NC(p)的熱解產(chǎn)物形成豐富的介孔結(jié)構(gòu)起決定性作用?；谏鲜鲇^察，提出了介孔NC(p)的形成機(jī)理。在熱解過程中，ZIF-8(TA/N)中的NH₄Cl會(huì)分解為NH₃和HCl。因此，生成的酸性HCl會(huì)部分腐蝕ZIF-8(TA/N)的骨架，在最終產(chǎn)物NC(p)中形成豐富的介孔。另外，在NC(p)上觀察到的薄殼應(yīng)該是從ZIF-8(TA/N)上的Zn-TA層熱解而來。

NC(p)中具有豐富的N含量(10.2 at%)，可作為錨定Ni原子的位點(diǎn)，從而得到Ni-NC(p)。Ni-NC(p)完美地保留了NC(p)的結(jié)構(gòu)特征，包括TRD形狀、尺寸分布均勻、介孔性質(zhì)和薄殼結(jié)構(gòu)。HAADF-STEM圖像證實(shí)了Ni物種呈現(xiàn)良好的分散?；贗CP-OES測試結(jié)果，Ni-NC(p)中Ni的負(fù)載量達(dá)到了1.7 wt%。

圖4. N₂吸脫附曲線與孔徑分布、XPS分析

Ni-NC(p)的N₂吸脫附曲線顯示出典型的IV型曲線特征，相應(yīng)的孔徑分布也證實(shí)了Ni-NC(p)具有豐富的介孔結(jié)構(gòu)。計(jì)算得到Ni-NC(p)的比表面積和總孔容分別為428.8 m² g^-1和1.1 cm³ g^-1。大量的介孔可以為硫的負(fù)載提供較大的空間，有利于硫的利用和LiPSs的限制。

圖5. Ni-NC(p)/S正極的電化學(xué)性能

文獻(xiàn)信息

Mesoporous N-rich Carbon with Single-Ni Atoms as a Multifunctional Sulfur Host for Li-S Batteries，Angewandte Chemie International Edition，2022.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212680

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/10/01/d581de23c1/

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