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高濃度鹽包水（WIS）電解液擴大了水系電解液的穩(wěn)定電化學窗口，促使了高電壓（2V以上）水系鋰離子電池（ALIBs）的出現(xiàn)。然而，ALIBs的高鋰鹽濃度電解液會導致其高成本和差動力學性能。因此，對于ALIBs來說，探索具有適當濃度的水系電解液以平衡電化學窗口、動力學性能以及成本是一個挑戰(zhàn)。

中國科學院物理研究所索鎏敏、華中科技大學馮光等將少量的疏水陽離子引入到更低濃度的電解液（13.8 m），發(fā)現(xiàn)與WIS電解液相比，采用這些濃度較低電解液的ALIBs擁有兼容的穩(wěn)定電化學窗口（3.23V），并實現(xiàn)了更好的動力學性能。

圖1. 疏水陽離子篩（HCS）的界面構建

這些發(fā)現(xiàn)源于添加的陽離子，它們形成了一個電場強化的疏水陽離子篩（HCS），從而將水阻擋在負極之外，并抑制了析氫反應。具體而言，四乙基銨⁺（TEA⁺）被選為疏水性陽離子來證明HCS的概念。

正如分子動力學（MD）模擬所顯示的，極化越負，HCS-ACE（在13.8 m LiTFSI中加入5wt%的TEA⁺）中越多的TEA⁺離子聚集在負極上，形成更強HCS。因此，更多的界面水分子減少，表明了HCS的電場強化效應。這項工作首次揭示了添加的疏水陽離子（TEA⁺）從分子角度調節(jié)了負極界面的電子雙層（EDL），因此降低了水系電解液的濃度。

圖2. 負極處的界面結構

此外，與普通的WIS電解液相當（21 m），HCS-ACE可以達到3.23V的電化學窗口。重要的是，在疏水的TEA⁺的幫助下，鹽的濃度大大降低，因此HCS-ACE的成本大大降低，同時表現(xiàn)出優(yōu)異的物理化學行為，包括低粘度（25?C時為18cP）、高離子傳導率（22 mS/cm）和低液態(tài)溫度（-10.18?C），這有利于提高ALIBs的動力學和溫度耐受性。

圖3. HCS-ACE的倍率能力和低溫性能

Electric-field-reinforced Hydrophobic Cationic Sieve Lowers the Concentration Threshold of Water-in-Salt Electrolytes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207040

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?索鎏敏/馮光AM：耐3.23V的低濃度（13.8 m）鹽包水電解液

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