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催化被認為是緩解鋰硫電池緩慢反應(yīng)動力學(xué)和嚴(yán)重穿梭效應(yīng)的有效策略。東華大學(xué)羅維、鄒儒佳等首次報道了一種用于合成由超薄二維Ti₃C₂TX-TiN異質(zhì)結(jié)構(gòu)(MX-TiN)組成的空心球形結(jié)構(gòu)，以用作新型高性能鋰硫電池電催化劑。

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圖1. 材料制備及表征

二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)在Ti₃C₂T_x MXene和TiN之間通過形成的鍵緊密接觸，具有大量界面區(qū)域，以激發(fā)高密度電子流，實現(xiàn)導(dǎo)電性的整體增強，從而提供低電阻、高電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)。TiN（001）表面還顯示出優(yōu)異的電子結(jié)構(gòu)，具有良好的吸附能力和高催化活性。此外，超薄層狀異質(zhì)結(jié)構(gòu)的厚度被控制在幾納米，這縮短了催化劑到活性硫物質(zhì)的電子擴散距離，并通過豐富的吸附和催化位點擴大了表面積。

根據(jù)DFT計算，多硫化物（LiPSs）通過化學(xué)鍵牢固地固定在MX-TiN表面，通過降低從液態(tài)Li₂S₄到固態(tài)Li₂S₂/Li₂S的轉(zhuǎn)化勢壘，反應(yīng)動力學(xué)大大增強。從整體上看，中空球形結(jié)構(gòu)可以實現(xiàn)高硫負載，抑制二維結(jié)構(gòu)的自發(fā)重新堆疊，將LiPSs緊緊地困在球內(nèi)，并在放電過程中適應(yīng)大體積膨脹。

圖2. 對LiPSs的催化轉(zhuǎn)化

得益于這些優(yōu)勢，S/MX-TiN正極顯示出卓越的初始容量、高倍率性能和出色的長期循環(huán)性能。更重要的是，在高硫負載（10.16 mg cm^-2）和貧電解液（E/S?=?7.84）下，S/MX-TiN正極仍提供了令人印象深刻的面積容量（8.27 mAh cm^-2），提高了鋰硫電池實際應(yīng)用的可行性。憑借這項工作產(chǎn)生的見解，作者期望超薄二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計和構(gòu)造不僅可以提高鋰硫電池系統(tǒng)的性能，還可以拓寬其他儲能和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的電催化劑設(shè)計視野。

圖3. Li-S電池性能

Construction of Ultrathin Layered MXene-TiN Heterostructure Enabling Favorable Catalytic Ability for High-Areal-Capacity Lithium–Sulfur Batteries. Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00935-0

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