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?廣西大學(xué)何會兵AFM:構(gòu)建金屬-分子界面獲得高可逆鋅金屬負極

本文在ZnSO4電解液中引入了一種硫脲添加劑(TU),構(gòu)建了獨特的金屬-分子界面,以同時調(diào)節(jié)Zn負極界面的化學(xué)成分和體相電解液環(huán)境。

水系鋅離子電池(AZIBs)由于其固有的安全、低成本和可擴展性等吸引人的特點,在大規(guī)模儲能系統(tǒng)中正受到越來越多的關(guān)注。不幸的是,水引起的寄生反應(yīng)和鋅負極上的枝晶生長嚴重阻礙了AZIBs的進一步發(fā)展。

廣西大學(xué)何會兵等在ZnSO4電解液中引入了一種硫脲添加劑(TU),構(gòu)建了獨特的金屬-分子界面,以同時調(diào)節(jié)Zn負極界面的化學(xué)成分和體相電解液環(huán)境。

?廣西大學(xué)何會兵AFM:構(gòu)建金屬-分子界面獲得高可逆鋅金屬負極

圖1. TU分子在Zn負極上的吸收行為

由于TU分子中的S原子與Zn金屬負極的Zn原子之間的強相互作用,形成了一個水排斥界面,以減少水與Zn金屬負極的反應(yīng)性。此外,N和S元素上的長對電子賦予了TU良好的鋅親和力,能夠提供豐富的Zn2+配位,從而調(diào)節(jié)配位環(huán)境,并加速水合Zn(H2O)62+的脫溶過程,進而提高鋅的沉積質(zhì)量。這種獨特的金屬分子界面不僅可以作為腐蝕抑制劑抑制水引起的副反應(yīng),促進無腐蝕的鋅負極,而且還可以作為離子調(diào)節(jié)劑調(diào)節(jié)Zn2+的脫溶過程,實現(xiàn)無樹枝狀物的鋅負極。

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圖2. 含/不含TU的電解液中鋅的沉積行為

因此,Zn|Zn對稱電池在1 mA cm-2、1mAh cm-2的條件下表現(xiàn)出1200小時的延長壽命,在10 mA cm-2的條件下表現(xiàn)出3000 mAh cm-2的高累積容量。當(dāng)與V2O5正極配對時,Zn|V2O5全電池在1 A g-1的情況下循環(huán)1000次后,可實現(xiàn)76.0%的高容量保持??傮w而言,這項工作為先進可充鋅金屬電池鋪設(shè)了一條調(diào)節(jié)鋅電極化學(xué)的新途徑。

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圖3. 全電池性能

Building Metal-Molecule Interface towards Stable and Reversible Zn Metal Anodes for Aqueous Rechargeable Zinc Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206695

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