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1. 麥立強/安琴友NSR: 鋸齒狀LiF納米纖維編織中間層實現(xiàn)均勻鋰沉積！

由于鋰金屬負極具有超高的理論容量和最低的電化學電位，鋰金屬電池被認為是下一代高能儲能系統(tǒng)中極有前途的候選者。然而，鋰枝晶的不可控生長已成為鋰金屬負極在高性能可充電鋰電池中實際應用的最大障礙。

圖1. 本文提出的中間層生長機制和結(jié)構表征

在此，武漢理工大學麥立強教授、安琴友研究員等人通過簡單的冷凍干燥過程合成了一種由毫米級、單晶和鋸齒狀LiF納米纖維編織而成的獨特LiF中間層（LiF-NFs-IL），以實現(xiàn)無枝晶和高效的鋰金屬沉積。電子顯微鏡表征證明了“冰升華”誘導的LiF-NFs沿 <111> 取向的垂直結(jié)晶生長機制，通過抽濾制備的多孔LiF-NFs-IL表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、潤濕性和高Li⁺遷移數(shù)。當將其用于鋰金屬電池時，它會誘導形成“富含LiF-NFs”的SEI，LiF-NFs和有機/無機物種之間的連續(xù)Li⁺傳輸界面降低了SEI電阻，SEI和鋰金屬之間的另一個Li-LiF界面為減少Li⁺吸附和成核能壘提供了親鋰位點。同時，Li-LiF界面之間Li⁺的高擴散能壘導致Li生長速率低，有利于Li的平坦和致密沉積。

圖2. 原位光學觀察和鋰沉積形態(tài)

因此，在1 mA cm^-2和4 mAh cm^-2時，具有LiF-NFs-IL的對稱Li//Li電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（1600小時）和低過電位（~30 mV）。此外，基于LiF-NFs-IL的Li//rGO-S電池在1 C時仍顯示出528 mAh g^-1的高比容量，在17.9 mA cm^-2時以高達5.65 mAh cm^-2的面積容量可穩(wěn)定循環(huán)400小時，大大超過了商業(yè)鋰離子電池（3~4 mAh cm^-2）。當與高負載NCM-811正極（8.3 mg cm^-2）配對時，具有LiF-NFs-IL涂層的鋰金屬負極在0.5 C下200次循環(huán)后具有85%的高容量保持率和低電壓滯后。甚至，LiF-NFs-IL還非常容易集成到各種液體甚至固體鋰金屬電池中?？傊?，這種獨立式LiF-NFs-IL在商用鋰電池中表現(xiàn)出明顯優(yōu)勢，并顯示出擴展固態(tài)鋰電池應用的巨大潛力。

圖3. 基于LiF-NFs-IL的鋰金屬電池的電化學性能

Serrated lithium fluoride nanofibers-woven interlayer enables uniform lithium deposition for lithium metal batteries, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac183

2. 王春生/范修林/王雪鋒AM: 基于石墨負極的50 C快充鋰離子電池！

電池日報：8篇頂刊！麥立強、王春生、范紅金、歐陽明高、郭少軍、張山青、晁棟梁、宮勇吉等成果

鋰離子電池（LIBs）現(xiàn)在已憑借高能量密度的優(yōu)勢進入電動汽車市場，但其仍然受到石墨負極限制的緩慢動力學的影響。

圖1. 本文提出的電解液設計原理和溶劑化結(jié)構

在此，美國馬里蘭大學王春生教授、浙江大學范修林研究員及中科院物理所王雪鋒研究員等人挑戰(zhàn)了單方面提高倍率性能的傳統(tǒng)考慮，并提出了基于高倍率石墨負極LIB的電解液設計標準。進一步，作者設計了可在不鍍鋰的情況下對微型石墨負極進行極快充電（XFC）的電解液。對鋰離子在電解液中的擴散、電荷轉(zhuǎn)移過程和固體電解質(zhì)界面（SEI）的綜合表征和模擬表明，高離子電導率（IC）、低鋰離子去溶劑化能（ΔE_dsv）和保護性SEI對XFC至關重要。

其中，Li⁺在電解液中的低ΔE_dsv賦予了快速的界面動力學，通過同時提高電解液的IC和形成薄而堅固的SEI可實現(xiàn)具有良好穩(wěn)定性的超高倍率石墨負極?；谠摌藴剩髡唛_發(fā)了兩種快充電解液：1.8 M LiFSI DOL和1.0 M LiPF₆ FEC/AN（體積比為7:3）。

圖2. 循環(huán)石墨負極上SEI的表征

電化學測試表明，前一種電解液使天然石墨（NG）電極在20和50 C時分別實現(xiàn)了315和 180 mAh g^-1的極高容量。XPS和低溫TEM表征表明，石墨電極表面存在均勻且富含LiF的SEI。同時，負載量約為2 mAh cm^-2的NG||Li電池在4 C下表現(xiàn)出320 mAh g^-1的高容量，在-30 ℃、C/3條件下容量仍為300 mAh g^-1。而LiFePO₄（LFP）||NG電池在20 C時的容量為80 mAh g^-1，且軟包電池在60 C的倍率下表現(xiàn)出60 mAh g^-1的高可逆容量。此外，后一種電解液使具有2 mAh cm^-2正極負載的NCM811||NG電池在惡劣的循環(huán)條件下（4 C充電、0.3 C放電）保持170 mAh g^-1的容量?？傊?，這項研究建立了一個簡單且可實現(xiàn)的設計用于快速充電石墨負極基LIB電解液的標準，對實際應用具有指導意義。

圖3. 高壓電解液的溶劑化結(jié)構與NCM811||NG電池性能

50C Fast-charge Li-ion Batteries Using Graphite Anode, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202206020

3. 范紅金/宋衛(wèi)星AM: 分子篩電解質(zhì)膜實現(xiàn)15000次循環(huán)的無隔膜鋅電池！

水系鋅離子電池（AZIBs）由于具有低成本、不易燃的鋅金屬和水系電解液等優(yōu)點，被認為是有前途的下一代儲能裝置。然而，鋅金屬負極穩(wěn)定性差是實現(xiàn)其實際應用的主要瓶頸。

圖1. ZSM-5分子篩作為固液混合電解質(zhì)膜示意圖

在此，新加坡南洋理工大學范紅金教授、首都師范大學宋衛(wèi)星副教授等人引入了一系列具有不同通道尺寸的分子篩并構建了一種固液混合電解質(zhì)膜以調(diào)節(jié)鋅負極表面Zn²⁺的離子環(huán)境，從而實現(xiàn)無隔膜鋅離子電池。設計的合理性在于，分子篩不僅可起到有效的隔膜作用，還可調(diào)節(jié)溶劑結(jié)構和鋅離子的傳輸。具體而言，與傳統(tǒng)的玻璃纖維隔膜相比，分子篩電解質(zhì)膜能夠?qū)崿F(xiàn)更穩(wěn)定和可逆的鋅沉積。由于具有相交和3D通道系統(tǒng)，這些通道尺寸為0.3~2.5 nm的分子篩電解質(zhì)膜能夠使鋅離子的通量和傳輸均勻化。同時，分子篩導致的游離水和溶劑化水活性降低可最大限度地減少鋅負極的副反應并延長AZIB的循環(huán)壽命。因此，基于ZSM-5固液混合電解質(zhì)膜的AZIBs表現(xiàn)出顯著增強的性能。

圖2. V₂O₅||ZSM-5||Zn全電池的電化學性能

結(jié)果顯示，V₂O₅||ZSM-5||Zn全電池在1 A g^-1下具有高比容量（300 mAh g^-1），1000次循環(huán)后可保持98%的初始容量，3000次循環(huán)后容量保持率為83%。即使在5 A g^-1的高電流下，整個電池也可運行15000次循環(huán)且容量保持率為82%。對于不同通道尺寸的分子篩，需要考慮空間限制和通道壁吸附的耦合效應。

經(jīng)測定，通道尺寸為5~7 ? 的分子篩（ZSM-5、H-β 和 Bate）具有最佳的去溶劑化能力和循環(huán)穩(wěn)定性。雖然這項研究表明ZSM-5分子篩作為無隔膜水系電池的電解質(zhì)主體具有廣闊的應用前景，但可進一步研究以實現(xiàn)機械穩(wěn)定性和電池能量密度之間的平衡。鑒于薄ZSM-5膜易碎，有必要設計和提高固液混合電解質(zhì)膜的機械強度和魯棒性。未來研究中一個可能的策略是開發(fā)對分子篩具有更好粘附力的粘結(jié)劑，同時卷對卷壓制方法也將有助于大規(guī)模生產(chǎn)。

圖3. 可用于AZIBs的不同通道尺寸的分子篩

Molecular sieve electrolyte membrane enables separator-free zinc batteries with ultralong cycle life, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207209

4. 歐陽明高/馮旭寧/馬壯Adv. Sci.: 局部高濃電解液提高實用軟包電池安全性！

由于NMC811|Gr-SiO電池在當前商用鋰離子電池中能量密度最高，因而引起了學術界和工業(yè)研究的極大興趣。然而，具有較高能量密度的電極材料通常具有較低的熱穩(wěn)定性，導致以熱失控（TR）為特征的嚴重安全隱患。

在此，清華大學歐陽明高院士、馮旭寧及北京理工大學馬壯教授等人研究了采用不易燃局部高濃度電解液（LHCE，1.0 M LiFSI/FEC:TEP:BTFE=10:20:70）的實用軟包高能NMC811|Gr-SiO電池的安全特性，該電池可有效穩(wěn)定高工作電壓下的NMC811正極和SiO負極界面。需要注意的是，即使使用不可燃的電解液，電池仍然會觸發(fā)TR和燃燒，但可有效提高本征安全性。

具體而言，作者使用加速量熱法（ARC）評估了實用軟包NMC811|Gr-SiO電池的安全特性。結(jié)果表明，具有參比電解液的電池呈現(xiàn)出123.1 °C的自生熱溫度T₁，然后在221.6 °C時觸發(fā)TR（T₂），Δt_TR時間僅為3.51×10⁴ s。而具有不可燃LHCE的實用軟包電池可將T₁有效提高4.4 °C，T₂提高47.3 °C，最高TR溫度T₃降低71.8 °C，并延長Δt_TR時間約8小時。

圖1. 實用軟包高能NMC811|Gr-SiO電池的安全特性

令人驚訝的是，具有LHCE的實用軟包電池在140 °C左右會出現(xiàn)微弱的自放電，這可有效降低電池在TR之前的能量。由于這種獨特的特性，以T₂、T₃和Δt_TR為代表的本質(zhì)安全參數(shù)可大大改善。此外，橫向加熱實驗表明，不易燃的LHCE 可將TR觸發(fā)溫度提高115.7 ℃，并將TR的最高溫度降低108.8 ℃。

同時，具有不可燃LHCE的電池表現(xiàn)出優(yōu)異的高電壓循環(huán)穩(wěn)定性，這歸因于形成了堅固的富含無機物的電極-電解質(zhì)界面（EEI，包括負極-電解質(zhì)界面和正極-電解質(zhì)界面）?？刂齐娊庖旱柠}/溶劑化學可使NMC811正極和Gr-SiO負極上的無機EEI更加穩(wěn)定，因此有助于進一步抑制正極相變和電極/電解液寄生反應。據(jù)作者所知，這是迄今為止第一份關于LHCE用于實用軟包電池的安全特性的報道?？傊?，這項研究代表了朝著實用的高能量和高安全電池向前邁出的關鍵一步。

圖2. 實用軟包高能NMC811|Gr-SiO電池的點火特性

Thermal Runaway of Nonflammable Localized High-Concentration Electrolytes for Practical LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂|Graphite-SiO Pouch Cells, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202204059

5. 郭少軍/徐斌ACS Nano: V₂O₅納米板+MXene自組裝實現(xiàn)高性能鋅離子電池

水系鋅離子電池（AZIBs）是極具吸引力的儲能裝置，具有提高的安全性和可忽略的環(huán)境影響等優(yōu)點。盡管V₂O₅基正極很有前景，但釩的溶解是實現(xiàn)其穩(wěn)定性能的主要挑戰(zhàn)之一。

在此，北京大學郭少軍教授、北京化工大學徐斌教授等人通過范德華自組裝方法在V₂O₅納米板表面設計了一個用于在電化學過程中抑制釩溶解的Ti₃C₂T_x MXene層（VPMX），從而大大提高鋅離子的存儲性能。

與傳統(tǒng)的V₂O₅/C復合材料不同，作者證明了VPMX雜化物為實現(xiàn)高性能AZIB提供了三個顯著優(yōu)勢：

（i）在V₂O₅納米板表面組裝MXene層可有效抑制AZIBs中釩的溶解，從而通過保持正極完整性并結(jié)合抑制釩溶解來提高電池性能；

（ii）DFT計算表明，MXene層促進了V₂O₅和MXene之間的固-固異質(zhì)界面處的快速電子轉(zhuǎn)移；

（iii）原位XRD結(jié)果表明，MXene層使水分子和Zn²⁺在VPMX雜化物中可逆地共插層/脫嵌并最大限度地減少靜電排斥，從而促進電化學動力學，最終獲得更好的電池倍率性能。

圖1. VPMX73正極的鋅存儲機制

因此，與純V₂O₅納米板（213.2 mAh g^-1）相比，制得的VPMX正極在0.1 A g^-1時具有345.1 mAh g^-1的高初始放電容量和兩個明顯的傾斜平臺，對應于多步Zn²⁺和H₂O插層。當電流密度增加到 5.0 A g^-1時，該正極仍保留了243.6 mAh g^-1的高可逆容量。隨著電流密度恢復到 0.1 A g^-1，電極可逆容量穩(wěn)定在417.5 mAh g^-1。

此外，該VPMX正極在10 A g^-1時顯示出超過5000次循環(huán)的長期穩(wěn)定性且容量保持率高達99.5%，超過了其他報道的基于V₂O₅的材料。ORCA計算表明，MXene 涂層可通過結(jié)合和抑制水系電解液中溶解的釩離子來減緩電解液污染和pH值變化。總之，這項工作為構建涂層以抑制水系電池及其他電池中的正極溶解提供了一種有效的策略。

圖2. V₂O₅納米板/MXene雜化物中的鋅存儲性能

Van der Waals Interaction-Driven Self-Assembly of V₂O₅ Nanoplates and MXene for High-Performing Zinc-Ion Batteries by Suppressing Vanadium Dissolution, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04968

6. 張山青/鐘育霖ACS Nano: 簡單添加CO₂可誘導界面層實現(xiàn)超穩(wěn)定鋅負極！

水系鋅離子電池（AZIBs）具有安全、廉價、無污染等優(yōu)勢，是未來大規(guī)模可持續(xù)能源存儲的有希望候選者。然而，鋅金屬負極會遭受氧化腐蝕、與電解液發(fā)生副反應、運行過程中枝晶生長無序，從而導致效率低、壽命短。

在此，澳大利亞格里菲斯大學張山青教授、鐘育霖教授等人探索并提出了一種簡單、安全且具有成本效益的方法，通過將CO₂氣體吹掃到ZnSO₄電解液中來提高AZIBs的電池性能和循環(huán)壽命。

作者通過實驗證明了該方法穩(wěn)定Zn負極的組合機制：首先，CO₂氣體最大限度地減少了電解液中溶解的O₂，從而抑制了鋅負極的氧化腐蝕。其次，在電解液中引入CO₂氣體可通過形成H₂CO₃來緩沖局部增加的pH值，從而抑制副反應。在 2 mol L^-1 ZnSO₄電解液中吹掃CO₂后，pH值在最初的10分鐘內(nèi)逐漸下降并穩(wěn)定在3.6左右。第三，CO₂促進了ZnCO₃固體電解質(zhì)界面層的原位形成，該層作為物理屏障阻礙了鋅負極表面的枝晶生長、副反應和腐蝕。

圖1. 引入CO₂后電解液的物理化學性質(zhì)和性能

因此，在對稱電池中進行測試時，所得穩(wěn)定且無枝晶的Zn電極在40 mA cm^-2的超高電流密度下實現(xiàn)了超過32000次循環(huán)（1600小時）的卓越性能。與空白電解液相比，該電解液的使用壽命增加了近50倍，這在文獻中從未有其他干預措施達到過。此外，它還在2和10 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出99.7% 的高平均CE。作為概念驗證，基于Zn負極/V₂O₅正極組裝的全電池在5A g^-1的高電流密度下1000次循環(huán)后容量保持率為66%，而基于空白對照電解液的全電池容量保持率僅為38%?？傊?，這項研究展示了使用CO₂氣體作為一種廉價的電解液添加劑可顯著影響鋅負極的穩(wěn)定性，為AZIBs作為下一代儲能裝置的實際應用提供了技術基礎。

圖2. Zn/V₂O₅全電池的電化學性能

Ultrastable Zinc Anode Enabled by CO₂-Induced Interface Layer, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c05124

7. 晁棟梁/趙俊偉AEM: 三功能多氧釩酸鹽簇實現(xiàn)10000次循環(huán)的鋅離子電池！

盡管由于固有的低成本和高安全性而具有廣闊的前景，但水系鋅離子電池的實際應用受到正極溶解、電解液寄生副反應和金屬負極枝晶生長等嚴重相互問題的阻礙。

在此，復旦大學晁棟梁研究員、河南大學趙俊偉教授等人提出了一種三功能策略，即將K₁₀[V^IV₁₆V^V₁₈O₈₂]的多氧釩酸鹽（POV）簇作為有前途的Zn²⁺主體，可同時穩(wěn)定簇正極、水系電解液和金屬Zn負極。

具體而言，作者通過實驗、分子動力學模擬和DFT計算的組合研究表明：i）部分來自POV正極的可溶性POV簇通過陽極氧化原位轉(zhuǎn)化為K₂V₆O₁₆·1.5H₂O的不溶性CEI層，可抑制POV正極的溶解并提高容量保持率；ii）在抑制電解液的副反應方面，這些簇不僅通過占據(jù)主要的Zn²⁺-6H₂O殼層來調(diào)節(jié)Zn²⁺的溶劑化結(jié)構，而且還捕獲游離H₂O分子以減少H⁺的形成；iii）POV-Zn表面的高吸附能與原位形成的親鋅SEI可抑制鋅負極的寄生反應，從而引導均勻的Zn剝離/電鍍行為并抑制枝晶生長。

圖1. 不溶性CEI層的構建過程

因此，采用陽極氧化的Zn//POV電池在0.5 A g^-1的電流密度下可提供327 mAh g^-1 的高容量，并在2000次循環(huán)后保持穩(wěn)定的循環(huán)過程。而沒有陽極氧化的Zn//POV 電池表現(xiàn)出270 mAh g^-1的低初始容量，且在123次循環(huán)后短路。此外，Zn//POV 電池在5 A g^-1的電流密度下仍具有206 mAh g^-1 的高容量，在10 000次循環(huán)后容量仍為175 mAh g^-1且同時具有高庫侖效率（≈99%）。

重要的是，由輕質(zhì)且柔性的Zn/CNTs負極、POV/CNTs正極與化學交聯(lián)聚乙烯醇水凝膠電解質(zhì)組裝而成的柔性Zn//POV電池可提供卓越的能量（87.24 Wh kg^-1）和功率密度（141.18 W kg^-1），體現(xiàn)了其在實際應用中的巨大潛力?？傊@些發(fā)現(xiàn)揭示了三功能多金屬氧酸鹽的起源，并將顯著推動水性電池的實際發(fā)展。

圖2. 水系Zn//POV電池的概念驗證演示

Triple-Functional Polyoxovanadate Cluster in Regulating Cathode, Anode, and Electrolyte for Tough Aqueous Zinc-Ion Battery, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202671

8. 宮勇吉/郭向欣AEM: 2D氟化石墨烯增強固態(tài)電解質(zhì)實現(xiàn)高能固態(tài)鋰電池

固體聚合物電解質(zhì)（SPEs）在固態(tài)鋰電池的應用中有著廣闊的應用前景，但其力學性能較差且電極/電解質(zhì)界面反應不受控制，從而限制了其整體電化學性能。

在此，北京航空航天大學宮勇吉教授、青島大學郭向欣教授等人報道了二維（2D）氟化石墨烯增強PVDF-HFP-LiTFSI固體聚合物電解質(zhì)（FPH-Li）的設計，該電解質(zhì)具有更高的機械強度、高室溫鋰離子電導率和優(yōu)異的電極/電解質(zhì)界面穩(wěn)定性。

研究證實，這種FPH-Li電解質(zhì)涉及的幾個優(yōu)點有利于提高綜合性能：首先，2D氟化石墨烯的引入減小的晶粒尺寸會引起與金屬基復合材料類似的細晶粒強化效應，從而有效提高厚度約為45 μm的FPH-Li電解質(zhì)的機械強度；其次，COMSOL模擬證實，增強的界面離子傳導及改進的分段運動提高了室溫鋰離子的電導率，并使FPH-Li電解質(zhì)中的鋰離子通量均勻化；最后，氟化石墨烯表面的含氟基團與高還原性鋰金屬反應生成結(jié)構致密、化學性質(zhì)穩(wěn)定的人工界面層，有效地防止了電極與FPH-Li電解質(zhì)之間的副反應。

圖1. 鋰金屬電鍍/剝離行為的COMSOL模擬研究

因此，Li/FPH-Li/Li對稱電池在0.1 mA cm^-2、30 °C條件下表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，可循環(huán)超過900小時且容量為0.1 mAh cm^-2，而Li/PH-Li/Li對稱電池僅在40小時后便發(fā)生短路。即使使用0.5 mAh cm^-2的容量在0.5 mA cm^-2下循環(huán)，Li/FPH-Li/Li對稱電池也可運行360小時。

此外，Li/FPH-Li/NCM622全電池可在1.0 C下穩(wěn)定運行超過300次循環(huán)且容量保持率約為81.5%，平均庫侖效率為 99.5%，而Li/PH-Li/NCM622電池的容量快速衰減，僅在15個循環(huán)后失效。進一步增加NCM622正極的質(zhì)量負載至7.6 mg cm^-2，該全電池在0.2 C下仍可實現(xiàn) 超過50次的穩(wěn)定循環(huán)?？傊@項工作驗證了2D材料在提高聚合物電解質(zhì)綜合性能方面的有效性，促進了SPEs在高性能固態(tài)鋰電池中的應用。

圖2. Li/NCM622全電池的電化學性能

Two-Dimensional Fluorinated Graphene Reinforced Solid Polymer Electrolytes for High-Performance Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200967

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