開發(fā)用于雙-電子水分解(two-electron water splitting, TEWS)以產(chǎn)生H2和H2O2的高效壓電催化系統(tǒng),具有滿足工業(yè)需求的廣闊前景。基于此,中國地質(zhì)大學(xué)(北京)黃洪偉教授(通訊作者)等人報道了Ag單原子(Ag SAs)和Ag團(tuán)簇共同錨定在氮化碳上,形成AgSA+C-CN電催化劑,作為高效TEWS的多功能位點。
得益于多尺寸的金屬活性位點,AgSA+C-CN對純水分解成H2和H2O2表現(xiàn)出顯著的壓電催化性能,遠(yuǎn)高于單獨負(fù)載的Ag SAs和Ag納米顆粒的對應(yīng)物。其中,AgSA+C-CN分別提供了7.90 mmol·g-1·h-1和5.84 mmol·g-1·h-1的優(yōu)異H2和H2O2釋放速率,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過先前報道的壓電催化劑。
壓電響應(yīng)力顯微鏡(PFM)和密度泛函理論(DFT)計算表明,Ag SAs增強(qiáng)了CN的面內(nèi)壓電極化,其受到原子配位誘導(dǎo)的電荷再分布的密切調(diào)制,Ag簇提供強(qiáng)界面電場,顯著促進(jìn)壓電電子從CN的面外遷移。同時,通過有限元法(FEM)和開爾文探針力顯微鏡(KPFM)揭示了CN和Ag簇之間的界面電場。
結(jié)合原位高壓紫外-可見漫反射光譜(HP-DRS)和壓電電化學(xué)測量,證實了AgSA+C-CN產(chǎn)生更大的壓阻效應(yīng),可提高應(yīng)變下的載流子遷移率。該工作不僅將SAs修飾作為一種可用的極化增強(qiáng)策略,而且揭示了多位點工程在壓電催化中的優(yōu)越性。
Orthogonal Charge Transfer by Precise Positioning of Silver Single Atoms and Clusters on Carbon Nitride for Efficient Piezocatalytic Pure Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212397.
https://doi.org/10.1002/anie.202212397.
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