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利用雙-電子氧還原電化學(xué)生成過氧化氫（H₂O₂）提供了一種綠色方法，以減輕目前對(duì)能源密集型蒽醌工藝的依賴，并有望實(shí)際應(yīng)用。然而，在堿性環(huán)境中，H₂O₂不穩(wěn)定并且會(huì)快速分解。在酸性電解質(zhì)中制備H₂O₂可以防止其分解，但活性、穩(wěn)定和選擇性的電催化劑的選擇受到很大限制。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士和高敏銳教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種過渡金屬二硫化物納米結(jié)構(gòu)，即用幾層黑磷（BP）納米片功能化二硒化鈷納米帶（CoSe₂ NBs），可以實(shí)現(xiàn)在扶手椅方向的快速電子轉(zhuǎn)移，從而在酸性電解質(zhì)中高選擇性和高效的催化O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂。

?俞書宏/高敏銳AM：BP/CoSe2助力酸性電解質(zhì)中電化學(xué)生成H2O2

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，所制備的BP/CoSe₂復(fù)合催化劑表現(xiàn)出極早的0.68 V vs. RHE起始電壓，接近Nernstian電位（U_O2/H2O2⁰=0.7 V）。在0.4 V vs. RHE下，該BP/CoSe₂催化劑對(duì)H₂O₂產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)了91%的法拉第效率（FE）。

此外，BP/CoSe₂催化劑可以在酸性電解質(zhì)的流動(dòng)電池反應(yīng)器中以1530 mg L^-1 h^-1 cm^-2的穩(wěn)定、高產(chǎn)率將O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂。光譜學(xué)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究共同揭示了BP誘導(dǎo)的CoSe₂中的表面電荷重新分布，導(dǎo)致了有利的表面電子結(jié)構(gòu)，從而削弱了HOO*吸附，進(jìn)而增強(qiáng)了形成H₂O₂的動(dòng)力學(xué)。

Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe₂ for Electrochemical H₂O₂ Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.

https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

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