單原子金屬物種體系的不穩(wěn)定性和低的大電流密度效率引起了廣泛關注。其中,如何打破界面對稱結構,并在層狀雙氫氧化物(LDH)上構建穩(wěn)定的多原子異質界面變得重要,但對于大電流密度水分解具有挑戰(zhàn)性。
基于此,武漢理工大學木士春教授和南京曉莊學院劉蘇莉教授(共同通訊作者)等人報道了一種由鐵-鈷層狀雙氫氧化物(FeCo-LDH)負載的Ru單原子催化劑(RuxSACs@FeCo-LDH)。
實驗測試發(fā)現,RuxSACs@FeCo-LDH在電流密度為10和1000 mA cm-2下表現出極低的析氧反應(OER)過電位,分別為194和246 mV,同時在電流密度為1000 mA cm-2下具有高于1000?h的穩(wěn)定性,這些都遠遠超過商業(yè)RuO2的性能。此外,RuxSACs@FeCo-LDH的質量活度分別是Ru和FeCo-LDH的2倍和6倍。更重要的是,它只需要1.52 V的電壓即可實現1000 mA cm-2的水分解電流密度,并且在運行1000? h后幾乎沒有變化,這是目前已報道的最高性能。
實驗和理論計算結果表明,經過活化過程,在FeCo-LDH表面的原子尺度對稱破缺界面上原位形成了類Ru-O-TM(Fe、Co和Ni)類納米化合物,促進用于OER的Ru-O活性位點的O-O耦合,有利于抑制大電流密度水分解的多雜原子界面不穩(wěn)定性。該策略為提高水分解工業(yè)規(guī)模制氫的單原子穩(wěn)定性提供了機會。
Breaking the symmetry of single-atom catalysts enables an extremely low energy barrier and high stability for large-current-density water splitting. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01337A.
https://doi.org/10.1039/D2EE01337A.
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