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由可再生電力驅(qū)動(dòng)的電催化水分解析氫反應(yīng)(HER)的被認(rèn)為是一種低成本、可持續(xù)的綠色氫氣生產(chǎn)策略。HER是一種發(fā)生在電極/電解質(zhì)界面的電化學(xué)過程，將H₃O⁺(酸性)或水(堿性)還原為H₂。單原子催化劑(SACs)能夠最大限度地利用每個(gè)金屬中心，同時(shí)提供了比其聚集的團(tuán)簇或納米顆粒更高的性能。然而，對于Pt基催化劑，由于水解離步驟需要克服高能壘導(dǎo)致緩慢的堿性HER動(dòng)力學(xué)。因此，合理設(shè)計(jì)催化劑的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)來調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的濃度和類型以實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定的HER催化過程至關(guān)重要。

廣大/港理工EES: 尖晶石Mn3O4中Pt單原子原位精確錨定用于高效析氫反應(yīng)

基于此，廣州大學(xué)劉兆清、肖抗和香港理工大學(xué)黃勃龍等利用電位控制法制備了具有Mn³⁺空位的多孔四氧化三錳納米片(V_Mn-Mn₃O₄)，在此過程中Mn³⁺位點(diǎn)部分溶解，從而為錨定Pt單原子提供空位。紫外發(fā)射光譜和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(XAFS)證實(shí)了Pt單原子位于Mn₃O₄的八面體位置，與Mn空位周圍的O原子形成6個(gè)O配位的Pt-O鍵，穩(wěn)定了單個(gè)Pt原子；

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，電子從單原子Pt原子轉(zhuǎn)移到O原子引起的電荷再分配，增加了催化劑在費(fèi)米能級附近的能帶占據(jù)，促進(jìn)了H*吸附和隨后的H₂解吸。此外，Pt_SA-Mn₃O₄表面的單個(gè)Pt原子和Mn活性位點(diǎn)對H*和OH*分別表現(xiàn)出更好的吸附親和力，因?yàn)镻t摻雜引起d帶中心的上移，有效地提高了水的吸附和解離。

更重要的是，在1.0 M KOH溶液中，Pt_SA-Mn₃O₄比Mn₃O₄具有較強(qiáng)的水吸附能力和最低的水解離能壘。因此，Pt_SA-Mn₃O₄在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為24 mV，并且在50 mV時(shí)，Pt_SA-Mn₃O₄的質(zhì)量活性(374 mA mg^-1_Pt)和周轉(zhuǎn)頻率(TOF)(10.11 s^-1)分別是Pt/C的5倍和25倍。這項(xiàng)工作為調(diào)節(jié)尖晶石氧化物的電子結(jié)構(gòu)以獲得具有高效堿性HER的單原子催化劑體系提供了指導(dǎo)。

In-situ Precise Anchoring of Pt Single Atoms in Spinel Mn₃O₄ for Highly Efficient Hydrogen Evolution Reaction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE02151J

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