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探索用于水電解的高活性催化劑(析氫和析氧反應(yīng))對(duì)于高純度氫和氧的可持續(xù)生產(chǎn)至關(guān)重要。非晶化和晶界工程能夠用于改善水電解的催化動(dòng)力學(xué)。然而，結(jié)晶/非晶界面(CAI)的協(xié)同效應(yīng)很少被深入地研究。

基于此，四川大學(xué)羅奎和山東大學(xué)吳昊等通過(guò)陽(yáng)離子交換策略構(gòu)建了具有豐富CAI和優(yōu)異的水電解催化性能的FeCo(NiS₂)₄-C/A。

?川大/山大Adv. Sci.：結(jié)晶/非晶界面起大作用，加速FeCo(NiS2)4-C/A的水電解動(dòng)力學(xué)

Fe離子的摻入不僅導(dǎo)致豐富的表面缺陷、活性位點(diǎn)的暴露和更高密度的CAI的非晶/晶體異質(zhì)性，而且改變了FeCo(NiS₂)₄-C/A的形貌(具有多孔結(jié)構(gòu)的空心納米管)，有利于水分解過(guò)程中的離子交換和電荷轉(zhuǎn)移。

密度泛函理論(DFT)研究表明，CAI在加速水電解動(dòng)力學(xué)中起著重要作用，其中Co原子在FeCo(NiS₂)₄-C/A催化劑對(duì)HER中的H原子具有0.002 eV的最佳結(jié)合能，而對(duì)于OER的關(guān)鍵步驟，它也具有1.40 eV的最低反應(yīng)勢(shì)壘，同時(shí)H₂O分子傾向于吸附在界面Ni原子上。

因此，異質(zhì)結(jié)構(gòu)FeCo(NiS₂)₄-C/A對(duì)HER和OER均表現(xiàn)出低過(guò)電位、高電流密度和優(yōu)異的穩(wěn)定性。FeCo(NiS₂)₄-C/A在10 mA cm^-2電流密度的OER和HER過(guò)電位分別為230 mV和82 mV，并且其在全水分解中僅需1.51 V的低電池電壓就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度。

基于嚴(yán)格的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究，CAI在雙功能FeCo(NiS₂)₄-C/A電催化劑中的優(yōu)越性和作用得到了證明，這也解釋了為何FeCo(NiS₂)₄-C/A在水電解中具有優(yōu)異動(dòng)力學(xué)。該項(xiàng)工作指出了電催化劑CAI的價(jià)值，這可能為設(shè)計(jì)用于水分解的理想電催化劑提供新思路。

Unveiling the Accelerated Water Electrolysis Kinetics of Heterostructural Iron-Cobalt-Nickel Sulfides by Probing into Crystalline/Amorphous Interfaces in Stepwise Catalytic Reactions. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202201903

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