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將二氧化碳（CO₂）光催化轉(zhuǎn)化為合成氣是解決能源和環(huán)境挑戰(zhàn)的一種很有前途的方法。基于此，華南理工大學(xué)李映偉教授和王楓亮（通訊作者）等人報(bào)道通過連續(xù)原位相變策略，合成了一種在Ni摻雜的Co₃O₄超薄納米片組裝的雙中空納米管（Ni-Co₃O₄ NSDHN），具有Ni-Co雙位點(diǎn)，用于低濃度CO₂的有效光還原。

李映偉&王楓亮Angew：Ni-Co3O4 NSDHN高效光還原稀釋CO2為可調(diào)合成氣

具有Ni-Co雙金屬位點(diǎn)的Ni-Co₃O₄ NSDHN在稀釋CO₂（10% CO₂/Ar，燃煤發(fā)電站廢氣的典型CO₂濃度）的轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。在可見光和自然太陽光的照射下，合成氣的析出率分別高達(dá)170.0和339.9 mmol g^-1 h^-1，在450 nm處的表觀量子產(chǎn)率（apparent quantum yield, AQY）為3.7%。

更重要的是，CO/H₂比率可以在1: 10到10: 1的寬窗口內(nèi)輕松調(diào)整，并保持高合成氣析出率。原位光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Ni-Co雙位點(diǎn)內(nèi)的d-軌道相互作用增加了d_xz/d_yz-2π*和d_z²-5σ的反鍵軌道中的電子，從而削弱了*CO的吸附親和力，*H中間體的吸附位點(diǎn)從過度金屬（TM）變?yōu)檠踉?，從而能夠?qū)O₂還原和HER過程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)控制。

Efficient Photoreduction of Diluted CO₂ to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210576.

https://doi.org/10.1002/anie.202210576.

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