氨(NH3)作為肥料的主要成分,與農(nóng)業(yè)息息相關(guān)。此外,NH3因其高能量密度、含氫量高而在氫經(jīng)濟(jì)中引起廣泛關(guān)注。因此,迫切需要開發(fā)一種新的NH3合成技術(shù)來(lái)替代傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝?;诖耍?strong>吉林大學(xué)鄢俊敏教授(通訊作者)等人報(bào)道了通過(guò)將非熱等離子體氧化與電還原相結(jié)合,以實(shí)現(xiàn)高效的兩步合成NH3。
作者首先將等離子體與Ti起泡器集成在一起,并且在等離子體和Ti起泡器的雙重作用下,在NaOH吸收液中有效產(chǎn)生硝酸鹽/亞硝酸鹽(NOx–),產(chǎn)率最高達(dá)到55.29 mmol h-1。等離子體生成的NOx–水溶液直接用作后續(xù)電催化硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應(yīng)(eNOxRR)的電解質(zhì),并制備了富含氧空位的Co3O4納米顆粒(Co3O4 NPs)作為催化劑。
密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,氧空位的引入使其相鄰的Co原子具有更高的活性,從而促進(jìn)了NOx–的吸附和加氫,同時(shí)抑制了析氫反應(yīng)(HER)。因此,富含氧空位的Co3O4 NPs具有39.60 mg h-1 cm-2的顯著NH3產(chǎn)率、法拉第效率(FE)高達(dá)96.08%和大電流密度(376.48 mA cm-2),優(yōu)于已報(bào)道的N2或NOx–電還原。
該工作不僅證明了以可持續(xù)的方式從空氣中合成工業(yè)NH3的可行性,而且有助于未來(lái)對(duì)整個(gè)NH3生成反應(yīng)體系進(jìn)行創(chuàng)新,包括反應(yīng)路線、裝置和催化劑。
Efficient Ammonia Production Beginning from Enhanced Air Activation. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202105.
https://doi.org/10.1002/aenm.202202105.
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