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電化學(xué)重建是生成高活性析氧反應(yīng)(OER)催化劑的有力工具。利用電化學(xué)重建來制造基于析氫反應(yīng)(HER)催化劑的OER活性催化劑，可以開發(fā)同時具有最先進的HER和OER活性的雙功能催化劑。在這里，休斯頓大學(xué)任志鋒和陳碩等成功地在泡沫鎳上合成了鐵摻雜的Ni&Ni_0.2Mo_0.8N（Fe_0.01-Ni&Ni_0.2Mo_0.8N），經(jīng)過快速電化學(xué)重建后，鐵摻雜的Ni&Ni_0.2Mo_0.8N 化合物被重建為 NiO 共摻雜與 Fe 和 Mo (Fe_0.01&Mo-NiO)。Fe_0.01-Ni&Ni_0.2Mo_0.8N 和 Fe_0.01&Mo-NiO 化合物分別表現(xiàn)出最先進的HER和OER性能，然后使用雙電極電解槽Fe_0.01-Ni&Ni_0.2Mo_0.8N‖F(xiàn)e_0.01&Mo-NiO系統(tǒng)研究了堿性淡水/海水電解。

由于單個催化劑具有出色的海水HER和OER活性，該電解槽在海水電解方面表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的高性能，在 1.7 V 時達(dá)到了 688 mA cm^-2 的電流密度。準(zhǔn)工業(yè)條件下的進一步實驗（6 M KOH & seawater, 60 °C) 表明電解槽在 1.562 V 的極低電壓下提供 1000 mA cm^-2的電流密度，僅比相同條件下淡水所需的電流密度高1.49%。電解槽的穩(wěn)定性測試表明，它在惡劣的工業(yè)條件下表現(xiàn)出超過80小時的良好耐久性。因此，本研究的發(fā)現(xiàn)促進了雙功能催化劑的發(fā)展，并解決了工業(yè)條件下堿性淡水和海水電解之間的微小性能差異。

利用密度泛函理論（DFT）計算進一步探索了Mo-NiO和Fe_0.01&Mo-NiO的反應(yīng)機理。表面計算是在NiO (001)上進行的，計算細(xì)節(jié)在(ESI?)中提供。OER的四個基本步驟如圖4（g）所示。建立純NiO模型作為基礎(chǔ)，選擇結(jié)構(gòu)優(yōu)化（最低表面能）的Mo-NiO、Fe&Mo-NiO進行進一步計算（圖S27，ESI?）。如圖 4(h) 所示，對于 *O 形成步驟，其中吸附的*OH在質(zhì)子上失去一個電子，NiO需要三個模型中最大的吸熱能量，為2.03 eV。已提出將高價金屬元素（如 W⁶⁺）摻雜到過渡金屬（氧）氫氧化物中作為提高OER活性的有效方法。

DFT結(jié)果表明，Mo⁺⁶ 摻雜NiO將*O形成的吸熱能從2.03 eV降低到1.93 eV。上述結(jié)果表明，Mo⁶⁺ 摻雜降低了電位決定步驟 (PDS)的能壘，而 PDS 保持不變。Fe&Mo-NiO的吉布斯自由能曲線表明，*OOH 的形成，其中*O吸附一個OH-并失去一個電子，在NiO的Fe和Mo共摻雜后變成PDS。與NiO和Mo-NiO相比，F(xiàn)e&Mo-NiO的PDS從OER的第二步轉(zhuǎn)移到了第三步。此外，對于Fe&Mo-NiO，PDS 處的吸熱能壘進一步降低至 1.87 eV，這是所分析的三個模型中的最小值。DFT計算表明，NiO的Mo和Fe共摻雜導(dǎo)致最小的理論過電勢。因此，更好的反應(yīng)動力學(xué)（來自Tafel分析）和更小的能壘共同導(dǎo)致了Fe&Mo-NiO的優(yōu)異OER性能。

Minghui Ning, Fanghao Zhang, Libo Wu, Xinxin Xing, Dezhi Wang, Shaowei Song, Qiancheng Zhou, Luo Yu, Jiming Bao, Shuo Chen, Zhifeng Ren. Boosting Efficient Alkaline Fresh Water and Seawater Electrolysis via Electrochemical Reconstruction. Energy & Environmental Science, 2022.

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d2ee01094a

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?任志鋒/陳碩EES: 通過電化學(xué)重建促進高效堿性淡水和海水電解

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