將多個孤立的金屬原子可控地錨定到單個載體中在許多反應(yīng)中具有巨大的潛力,而具有多個單個金屬原子的催化劑的合成仍然是一個挑戰(zhàn),并且很少有文獻報道。
基于此,海南大學田新龍課題組開發(fā)了一種通用的可移動式印刷方法,通過將單個金屬原子從印刷模板轉(zhuǎn)移到多孔氮化物摻雜碳載體上來合成具有多達11種不同金屬元素的多種金屬SAC(定義具有超過五種金屬元素的SAC在單一催化劑中稱為高熵單原子催化劑(HESACs))。
研究人員通過開發(fā)的活字印刷方法成功合成了從五元金屬到十元金屬的HESAC。所提出的活字印刷方法為研究HESAC提供了良好的平臺,具有不同內(nèi)在性質(zhì)的各種金屬元素可以和諧共存,并且該方法具有以下特點:
1.非平衡處理,將分散的單個金屬原子通過活字印刷法直接點對點轉(zhuǎn)移到載體上,從而防止了金屬的團聚;
2.可控合成,其中五元到十元的HESAC可以通過所提出的方法輕松合成。
為了驗證制備的HESAC催化劑的潛在應(yīng)用,HESAC被用作組裝ZAB的空氣陰極催化劑。實驗結(jié)果顯示,組裝的基于HESAC的ZAB表現(xiàn)出優(yōu)異的ZAB性能,峰值功率密度高達195 mW cm-2,比Pt/C基ZAB高約1.4倍(138mW cm-2);基于HESAC的ZAB的比容量達到810 mAh g-1,高于基于Pt/C的ZAB(689 mAh g-1)。此外,基于HESAC的ZAB可以穩(wěn)定工作超過81小時而沒有明顯降低放電電壓,這也表明其良好的放電穩(wěn)定性。
Movable Type Printing Method to Synthesize High-entropy Single-atom Catalysts. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32850-8
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