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同濟(jì)趙國(guó)華Angew.: 首次報(bào)道！Pd-Cu金屬-磷位點(diǎn)在光電化學(xué)NO3-還原中完全形成N≡N鍵

將NO₃^–轉(zhuǎn)化為無(wú)毒無(wú)害的N₂，可以避免副產(chǎn)物亞硝酸鹽(亞硝酸鹽)和銨態(tài)氮(NH₄⁺)對(duì)水的二次污染。此外，它還可以幫助恢復(fù)自然氮循環(huán)的平衡。雙金屬催化體系因其NO₃^–轉(zhuǎn)化速度快和易于控制催化活性位點(diǎn)的優(yōu)點(diǎn)而得到了廣泛的研究。然而，NO₃^–還原過(guò)程伴隨著許多副產(chǎn)物，導(dǎo)致N₂選擇性較低。因此，如何在確保高選擇性N≡N鍵的同時(shí)快速轉(zhuǎn)化NO₃^–，需要深入了解雙金屬在原子尺度上的協(xié)同效應(yīng)。

基于此，同濟(jì)大學(xué)趙國(guó)華課題組通過(guò)一種原位光還原策略制備了雙原子Pd-Cu金屬磷位點(diǎn)催化劑，可以在NO₃^–快速轉(zhuǎn)化過(guò)程中實(shí)現(xiàn)高選擇性的N≡N鍵合。

該項(xiàng)工作中所制備的催化劑是第一個(gè)報(bào)道的雙原子錨定在磷烯中作為NO₃^–還原的催化劑。研究人員通過(guò)球差校正掃描透射電子顯微鏡(STEM)和X射線吸收光譜(XAS)揭示了催化劑的PdCuP₄配位環(huán)境。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，PdCu納米顆粒催化劑比PdCu雙原子催化劑在NO₃^–還原過(guò)程中更有利于N-O鍵的斷裂和N≡N鍵的形成，這是因?yàn)镻dCu雙原子與相鄰的P原子之間形成共價(jià)鍵促進(jìn)了NO₃^–的熱力學(xué)吸附。

此外，Pd原子對(duì)N的強(qiáng)吸附使Cu表面NO₃^–中N-O鍵的鍵長(zhǎng)從1.24 ?增加到1.27?，從而促進(jìn)了N-O鍵的斷裂；同樣，Cu原子對(duì)O的強(qiáng)吸附也使亞硝酸鹽和NO在鈀表面的N-O鍵的鍵長(zhǎng)分別增加到1.28A和1.29A；最后，靠近Pd原子表面的兩個(gè)Pd-N在熱力學(xué)作用下實(shí)現(xiàn)了快速的N≡N鍵合。

因此，PdCu雙原子催化劑具有96.3%的NO₃^–去除率，95.2%的N₂選擇性以及84.5%的高法拉第效率。該項(xiàng)工作對(duì)雙原子催化劑在NO₃^–還原過(guò)程中的協(xié)同效應(yīng)的深入了解有助于理解異核雙原子催化劑在其他催化過(guò)程中的催化機(jī)制，并拓展異核雙原子催化劑的設(shè)計(jì)和應(yīng)用。

Diatomic Pd-Cu Metal-Phosphorus Sites for Complete N≡N Bond Formation in Photoelectrochemical Nitrate Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202211373

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